Direct deposition of ternary cuprate semiconductors by aqueous solution process

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CO2削減に向けて、再生可能エネルギーによるエネルギー創出技術の開発が国内外で活発化し、有望な半導体材料の探索・応用も加速的に進められている。銅とコバルト、あるいは銅と鉄という銅をベースとする三元系酸化物は、すぐれた半導体特性をもち、太陽電池や光電極応用で有望な酸化物としてレビュー論文等で期待されている。しかしながら、その成膜法は、高温・真空条件下の気相成長法または高温熱処理を要する湿式成膜法に限定されており、低温かつ簡便な成膜法がないため、応用研究への展開が停滞している課題がある。そこで本研究では、以前の科研費研究で見い出した「水熱析出法」による銅-鉄系酸化物結晶膜の直接成膜技術を確立すること、およびその他の三元系銅酸化物半導体の創出を目的とし、さらに太陽電池や光電極への応用に資するp型三元系酸化物半導体の実現に向けて、酸化物組成制御や同定・評価を行い、成膜条件と半導体物性の相関を明らかにすることを目指している。本年度は、銅-コバルト系酸化物合成の条件探索、および銅-鉄系酸化物の析出機構について検討した。特に銅-鉄系酸化物合成における、水熱反応温度や反応時間が析出膜に与える影響をX線回折測定、ラマン測定、IR測定、XPS測定、FESEM観察を実施して詳細に調べた結果、反応温度が約１５０度、反応時間は１時間程度で膜厚約2.1マイクロメートルの銅-鉄系酸化物膜が得られることがわかった。また、得られた多結晶膜は優先成長方位をもち、バンドギャップエネルギーは1.48eV、P型伝導性をもつエネルギーバンド構造を示した。