計算化学とデータ科学の融合による4V級高電圧水系二次電池用電解液の分子設計

计算化学与数据科学相结合的4V级高压水基二次电池电解质分子设计

• 批准号: 22K05284
• 负责人: 竹中 規雄
• 金额: $ 2.5万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05284/
• 关键词: 水系二次電池; 高濃度電解液; 計算化学; データ科学; 電気化学; レッドムーン法; 液相マーデルングポテンシャル; SEI; 水系電解液; 電極界面

持続可能社会の実現に向け、現行のリチウムイオン電池を上回るエネルギー密度と安全性を備えた次世代電池の研究開発が進んでいる。その中で水系二次電池は、高安全化、高出力化、低コスト化の観点で有望であるが、電圧特性が乏しい点が課題である。本研究の目的は、計算化学的手法とデータ科学的手法を組み合わせ、水系二次電池の高電圧化を可能とする電解液の設計指針を提案することである。具体的には、① 大規模/長時間スケールでの連鎖的な電気化学反応を追跡できるレッドムーン法を用いて、不動態被膜(SEI)の安定性を解析すること、② データ科学的手法により、SEIの安定性と電解液の界面構造・電子状態との相関関係(記述子)を明らかにすること、③ 記述子に基づくハイスループット計算により、高安定水系電解液材料の広域探索を行うこと、の三つである一般的にリチウムのレドックス電位は水溶液の電位窓下限より下にあるため、水系二次電池の作動電圧の向上には、負極表面にアニオンの分解物に由来するSEI被膜を形成させ、水の還元反応(水素発生反応)を速度論的に抑えることが必須である。初年度は、第一原理計算などを用いて、SEI形成に係るアニオンの分解経路を網羅的に調査した。特に、水分子由来の水素ラジカルを経由してアニオンが分解する新たな反応経路を見出した。他方で、SEIだけに頼らずに水素発生反応を抑制するには、リチウムのレドックス電位を上昇させることも重要である。カチオンのレドックス電位は電解液の塩濃度を増加させることで上昇することが知られており、初年度はその背後にあるメカニズムを解析した。その結果、カチオンのレドックス電位の上昇は、カチオンの静電サイトポテンシャル(液相マーデルングポテンシャル)により定量的に説明可能であることを明らかにした。これらの研究成果に関連し、国内外で5件の研究発表および2報の論文報告を行った。

Hold 続 social の may be presently に け, current の リ チ ウ ム イ オ ン battery を last る エ ネ ル ギ ー density と security を prepared え た nextgen battery の research open 発 が into ん で い る. は そ の で water system in the secondary battery, high safety, higher strength, low コ ス ト change の で 観 point is expected to be で あ る が, electric 圧 が spent し い point が subject で あ る. は の purpose, this study the technique of computational chemistry と デ ー タ science technique み を group and わ せ, drainage, secondary battery の high electric 圧 を may と す る electrolyte pointer を の design proposal す る こ と で あ る. Specific に は mass/for a long time, (1) ス ケ ー ル で の chain な electric 気 chemical anti 応 を tracing で き る レ ッ ド ム ー を ン method with い て, not dynamic membrane (SEI) の stability analytical す を る こ と, (2) デ ー タ scientific technique に よ り, SEI の stability と の electrolyte interface structure, electronic state と の phase masato masato system (account) を Ming ら か に す る こ と, (3) Account son に base づ く ハ イ ス ル ー プ ッ ト computing に よ り, high stability and drainage electrolyte material の hiroo domain exploration line を う こ と, の つ で あ る general に リ チ ウ ム の レ ド ッ ク ス potential は aqueous の potential 窓 floor よ り under に あ る た め, drainage, secondary battery の actuation electric 圧 の upward に は, the cathode surface に ア ニ オ ン の decomposition に origin す る SE I を by membranes to form さ せ, water の is yuan against 応 (water element 発 anti 応) を speed theory に え suppression る こ と が must で あ る. In the first year, な and first-principles calculations were conducted to な を を and を form に systems using な て and SEI. Youdaoplaceholder4 and <s:1> conduct に investigations to break down the を network of the economic path. Origin の に, water molecules of water element ラ ジ カ ル を 経 by し て ア ニ オ ン が decomposition す る new た な anti 応 を 経 road shows し た. Fang で, SEI だ け に 頼 ら ず に 発 raw water element against 応 を inhibit す る に は, リ チ ウ ム の レ ド ッ ク ス potential rising を さ せ る こ と も important で あ る. カ チ オ ン の レ ド ッ ク ス potential は の electrolyte salt concentration を raised さ せ る こ と rising で す る こ と が know ら れ て お り, at the beginning of year は そ の behind に あ る メ カ ニ ズ ム を parsing し た. そ の results, カ チ オ ン の レ ド ッ ク ス potential rising の は, カ チ オ ン の electrostatic サ イ ト ポ テ ン シ ャ ル (liquid マ ー デ ル ン グ ポ テ ン シ ャ ル) に よ り quantitative に instructions may で あ る こ と を Ming ら か に し た. <s:1> れら <s:1> research results に related に, domestic and foreign で5 <s:1> research publication tables および2 submit <s:1> paper reports を to った.

项目成果

金属リチウム負極の析出溶解効率に対する電極電位の影響

电极电位对金属锂负极析出和溶解效率的影响

• 发表时间: 2022
• 作者: 高 晟齊;小武方 智宏;島田 頌;竹中 規雄;山田 裕貴;山田 淳夫
• 通讯作者: 山田 淳夫

Electrode potential influences the reversibility of lithium-metal anodes

• DOI: 10.1038/s41560-022-01144-0
• 发表时间: 2022-10-27
• 期刊: NATURE ENERGY
• 影响因子: 56.7
• 作者: Ko, Seongjae;Obukata, Tomohiro;Yamada, Yuki
• 通讯作者: Yamada, Yuki

機械学習を用いたLi電極電位シフトへの影響因子解析

利用机器学习分析锂电极电势漂移的影响因素

• 发表时间: 2022
• 作者: 竹中 規雄;島田 頌;Ko Seongjae;中山 将伸;山田 淳夫
• 通讯作者: 山田 淳夫

液相マーデルングポテンシャルによるLi電極電位の定量解釈

使用液相马德隆电位定量解释锂电极电位

• 发表时间: 2022
• 作者: 北田 敦;竹中規雄;Seongjae Ko;山田淳夫
• 通讯作者: 山田淳夫

Electrostatic site potential as an emerging descriptor for reversible metal electrodes

静电位点电位作为可逆金属电极的新兴描述符

• 发表时间: 2022
• 作者: Atsuo Yamada;Norio Takenaka;Seongjae Ko
• 通讯作者: Seongjae Ko