Nichtlineare Vierwellenmischspektroskopie mit Femtosekunden-Laserpulsen im optischen Nahfeld

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Ziel des Projektes ist es, die Auflösung der Rastersondenmikroskopie mit der Femtosekunden zeitaufgelösten nichtlinearen Vierwellenmischspektroskopie zu vereinen und auf konkrete Fragestellungen anzuwenden. Basierend auf eigenen Erfahrungen mit der oberflächenverstärkten nichtlinearen Raman-Spektroskopie (SECARS), der partiell kohärenten anti-Stokes Raman-Streuung (PCARS) sowie Rückstreu-CARS-Techniken (BCARS) auf der einen und Raman-Mikroskopie auf der anderen Seite, sollen angelehnt an die optische Nahfeldmikroskopie (SNOM) sowie der Spitzen verstärkten Raman-Spektroskopie (TERS) Auflösungen im Nanometerbereich erzielt werden. Hierbei sollen Vorarbeiten im Bereich der Femtosekunden-CARS-Spektroskopie helfen, die Vorteile der ultrakurzen Laserpulse zu nutzen (Vermeidung thermischer Zerstörung, Unterdrückung des nichtresonanten Signals, große Effizienz der nichtlinearen Wechselwirkung, zeitliche Auflösung, usw.). Durch Veränderung der Femtosekunden-Pulsform (aktuelles DFG-Projekt) soll der Kontrast hinsichtlich Schwingungsmoden (Raman-Linien) und Hintergrundbeiträgen variiert werden. Neben der Weiterentwicklung der Nanoskopie-Techniken, stehen zwei Anwendungen im Mittelpunkt des Interesses. Zum einen soll der Chromismus-Effekt von kristallinen Polydiacetylenen im Bereich von Kristalldefekten mit hoher Ortsauflösung untersucht werden, zum anderen soll der intra- und intermolekulare Energietransport von Pigmentmolekülen in Nanokäfigen zeitaufgelöst studiert werden.