Frequency-resolved nonlinear spectroscopy with spectrally broad femtosecond pulses using optimal control schemes

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Femtosekunden-Spektroskopie bietet den Vorzug hoher zeitlicher Auflösung. Die große spektrale Breite der ultrakurzen Pulse zerstört aber in vielen Fällen die Information in der Frequenzdomäne. Frühere Untersuchungen mit Hilfe der Femtosekunden zeitaufgelösten Vierwellenmisch-Spektroskopie haben gezeigt, dass eine Veränderung des 'Chirps' (Phasenrelation der Pulskomponenten) das Spektrum des Signals vollständig verändern kann. Mit Hilfe einer gezielten Veränderung des Chirps (Phase und Amplitude) über eine Computer-gesteuerte LCD-Phasenmaske und des Einsatzes eines rückgekoppelten, selbstlernenden Algorithmus kann gezielt Einfluss auf die spektrale Information genommen werden. Es hat sich angedeutet, dass z.B. in kohärenten Raman-Spektren selbst Schwingungslinien selektiv verstärkt werden können, die im Chirp freien Fall überhaupt nicht im Spektrum auftauchen. Das neue Projekt soll sich mit diesem Phänomen auseinander setzen. Zum einen sollen die geplanten Experimente an komplexen Systemen mehr Informationen zu dem der selektiven Spektrenoptimierung zu Grunde liegenden Mechanismus liefern. Zum anderen soll untersucht werden, inwieweit eine derartige Technik Vorteile gegenüber Messungen bietet, die direkt in der Frequenzdomäne durchgeführt werden.