Femtosekunden zeitaufgelöste Vierwellenmisch-Techniken als Alternative zu herkömmlichen Anregungs-Abfrage-Schemata zur Analyse komplexer Moleküldynamik in der Gasphase

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Mit Hilfe der Femtosekunden zeitaufgelösten Spektroskopie werden immer komplexere Systeme untersucht. Überwiegend werden hierbei die herkömmlichen Techniken, wie z.B. die einfache Zweipuls-"Pump-Probe"-Methode eingesetzt. Diese stoßen allerdings immer häufiger an ihre Grenzen. Der Einsatz von nichtlinearen optischen Wechselwirkungen höherer Ordnung bietet zusätzliche Freiheitsgrade, die eine verbesserte Selektivität bei der Beobachtung der ansonsten schwer zu trennenden ultraschnellen Prozesse erlaubt. In dem geplanten Vorhaben sollen unterschiedliche Vierwellenmisch-Methoden (z.B. CARS, DFWM, TG) sowie Prozesse höherer Ordnung (z.B. Pump-CARS, heterodyne Detektion) eingesetzt werden, um an molekularen Systemen in der Gasphase reaktive und nicht-reaktive Abläufe zu untersuchen, die repräsentativ für viele chemische Vorgänge in größeren Molekülen sind. Hierbei soll - und dies stellt eine große Herausforderung dar - Wert auf die Untersuchung verschiedener dynamisch verbundener Molekülzustände (Isomere, Singulett-Triplett) oder auch die transiente Analyse von Reaktionsprodukten gelegt werden. Neben einem tiefergehenden Verständnis der individuellen Dynamiken, steht die Weiterentwicklung der nichtlinearen Untersuchungsmethoden sowie die Frage, wo die Vor- und Nachteile dieser relativ komplizierten Techniken liegen, im Mittelpunkt des Interesses.