触媒材料の合成過程に関する分子シミュレーション

催化剂材料合成过程的分子模拟

• 批准号: 08750900
• 负责人: 久保 百司
• 金额: $ 0.64万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08750900/
• 关键词: 合成過程; 触媒; 分子シミュレーション; ZSM-5; 脱水重縮合; 結晶成長; 表面改質; Si (OH)_4

従来、触媒材料に対する計算化学の対象は主に触媒反応機構、吸着過程、拡散過程などの解明に向けられ、触媒開発にとって最も重要な触媒の結晶成長過程や表面改質反応の解明を目的としたシミュレーションはほとんど行われて来なかった。そこで、本研究ではゼオライト触媒の結晶成長過程、表面改質反応をシミュレーションすることが可能な新しい分子動力学計算プログラムを開発し、ZSM-5表面のCVDによる表面改質反応について検討を行った。具体的には、解離を考慮した3体ポテンシャルを任意の原子間に導入することにより、ゼオライト表面のSi-OH基が脱水重縮合してSi-O-Si結合が生成する過程のシミュレーションができるようにプログラムを作成した。ここでは、12個のSi (OH)_4分子を、ZSM-5 (010)面上に配置し、50000ステップの計算を行った場合の結果について説明する。50000ステップ後の計算結果では、ZSM-5表面の上方に数多くのH_2O分子が蒸発している様子が確認できた。これは、表面Si-OHとSi (OH)_4分子、あるいはSi (OH)_4分子同士に脱水重縮合が起こり、H_2O分子が生成したことを意味する。さらに、ZSM-5 (010)面上に新たなSi-O-Si結合が多数生成していることが確認でき、本プログラムの有効性が明らかになった。本研究にて、Si-OH基からの脱水重縮合によるゼオライトの結晶成長、表面改質過程をシミュレーションすることが可能なプログラムが完成したことにより、テンプレート効果の解明、新しい骨格構造をもつゼオライトの予測、様々な触媒の合成過程の解明、などを可能とする新しい分野がひらけたものと考える。

The computational chemistry of catalyst materials is mainly composed of catalyst reaction mechanism, adsorption process, dispersion process, solution direction, catalyst development, crystallization process, surface modification reaction and solution purpose. In this study, the crystal growth process of ZSM-5 catalyst, surface modification reaction, and molecular dynamics calculation were investigated. In particular, the process of formation of Si-O-Si bonds by dehydration and recondensation of Si-OH groups on the surface of the molecule is considered. The results of the calculation of Si (OH)_4 molecules on ZSM-5 (010) plane and Si (OH)_4 molecules on ZSM-5 (010) plane are described. The calculation results after 50000 ℃ confirm that there are a lot of H_2O molecules evaporated above the ZSM-5 surface. Si (OH)_4 molecules on the surface, Si (OH)_4 molecules on The new Si-O-Si bond on ZSM-5 (010) surface was mostly formed. In this study, crystal growth and surface modification process of Si-OH group dehydration and recondensation were studied. It is possible to complete the process, explain the effect, predict the new structure, and explain the synthesis process of Si-OH group catalyst.

项目成果

H. Himei et al.: "The Distribution of Framework Aluminum Atoms and Extraframework Exchanged Cacions in Faujasiteas Studied by Molecular Dynamics, NMR Simulation, Neutron Diffraction Simulation and Computer Graphics" Microporous Materials. 7. 235-242 (1996

H. Himei 等人：“通过分子动力学、核磁共振模拟、中子衍射模拟和计算机图形学研究八面沸石中骨架铝原子和骨架交换阳离子的分布”微孔材料。

M. Katagiri et al.: "Forces of a Pt Adatom on a Pt (100) Surface by the Embedded-atom Method" Surface Science. 357/358. 900-904 (1996)

M. Katagiri 等人：“通过嵌入原子方法在 Pt (100) 表面上施加 Pt 吸附原子的力”表面科学。

K. Mizukami et al.: "Atomistic Mechanism of the Adsorption of CFCs in Zeolites as Investigated by Monte Carlo Simulation" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 1811-1817 (1997)

K. Mizukami 等人：“通过蒙特卡罗模拟研究沸石中 CFC 吸附的原子机制”表面科学和催化研究。

A. Chatterjee et al.: "Location and Orientation of Pyrrole and Acetaldehyde Molecules inside Siliceous Faujasite as Predicted by Electronic Structure Calculations" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 2339-2346 (1997)

A. Chatterjee 等人：“通过电子结构计算预测硅质八面沸石内吡咯和乙醛分子的位置和方向”表面科学和催化研究。

M. Kubo et al.: "Molecular Dynamics Simulation for Ultrafine Gold Particles Deposited on Metal oxides" Catalysis Today. (印刷中).

M. Kubo 等人：“金属氧化物上沉积的超细金颗粒的分子动力学模拟”《今日催化》（正在出版）。