局在化軌道を活用した高速化第一原理分子動力学法の開発と結晶成長の原子制御への応用

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研究代表者は、結晶成長過程のシミュレーションの重要性をいち早く認識し、世界に先駆けて酸化物のエピタキシャル成長をシミュレーションすることが可能な分子動力学計算プログラムを開発した。しかし、上記の方法では表面化学反応や電子移動を伴う結晶成長プロセスを解明することはできない。それを可能とする手段として第一原理分子動力学法が存在するが、実際には計算時間の関係上、結晶成長シミュレーションを行うことは全く不可能である。そこで、本研究では局在化軌道を活用した高速な第一原理量子分子動力学計算手法を開発することを目的とする。昨年度は、局在化軌道を用いた高速化アルゴリズムの定式化に成功し、実際に研究代表者らが開発済みの量子分子動力学計算プログラムに組み込むことに成功した。さらに上記プログラムに基づく結晶成長シミュレータの開発にも成功した。また本年度は、更なる高速計算を実現するために、古典分子動力学法とのハイブリッド化を実現させたハイブリッド局在化軌道量子分子動力学計算プログラムの開発に成功した。結晶成長シミュレーションにおいては、化学反応が起こるのは基板表面のみであり、基板下部は基板の結晶構造の維持や温度を保つための熱浴としての意味しか持たない。そこで、基板下部を古典分子動力学法で、基板上部を局在化軌道量子分子動力学法で扱うことによって、さらなる高速計算を実現させた。また、上記の開発プログラムをMgO薄膜の結晶成長や酸化物基板上の金属微粒子膜の成長など様々な材料の結晶成長シミュレーションに応用することに成功した。