移動現象を伴う触媒反応場の分子シミュレーション

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近年、第一原理計算に代表される理論化学・計算化学が触媒開発に大きなインパクトを与えるようになってきた。しかし、これらの情報は「触媒化学」が目的とする原子・分子レベルでの触媒材料の設計には役立つが、物質移動、物質拡散などは完全に無視されているため、「反応工学」とは全くかい離した研究分野であった。本研究領域全体の目的である「触媒化学」と「反応工学」を融合した「触媒分子反応工学」と呼ばれる研究分野の確立が求められて久しいが、計算化学の分野からは「触媒分子反応工学」に対するアプローチは全く行われていない。そこで、昨年度と一昨年度は化学反応と物質移動の両方を扱うことができる新規な高速化量子分子動力学法の開発に成功し、様々な触媒系において物質移動を伴う化学反応ダイナミクスの解明を実現した。さらに本年度は、最終年度として、高速化量子分子動力学法に比較して圧倒的な大規模系を扱うことが可能な化学反応対応型キネティックモンテカルロ法の開発に成功した。物質移動のみを扱える従来のキネティックモンテカルロ法に比較して、化学反応を考慮できるように新たに定式化したことが特徴である。上記プログラムを活用することで、数十万原子系の大規模モデルにおいて、表面での水素分子の解離反応と水素原子の再結合反応を含むPd膜中の水素原子の拡散ダイナミクスを解明することに成功した。特に、水素原子の拡散係数について実験値と定量的に一致した結果を得るとともに、他の金属原子の添加効果についても検討し、添加金属と添加量の違いによる拡散係数、拡散パスの変化などを解明した。