不均一溶液内反応ダイナミクスの分子理論

非均相溶液中反应动力学的分子理论

• 批准号: 22KJ2210
• 负责人: 沖田 和也
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ2210/
• 关键词: Smoluchowski-Vlasov方程式; 溶媒和ダイナミクス; エネルギー表示溶液理論

本年度は不均一溶液におけるダイナミクスの解析を目的に，エネルギー表示の新規ダイナミクス理論を定式化し，代表的な非平衡過程である溶媒和ダイナミクスへと適用した．生体分子近傍や固液界面といった不均一系における分子ダイナミクスは生化学や光化学等の多くの分野において重要な過程である．これらの現象を分子レベルから理解するための方法論として，分子動力学計算による方法と統計力学理論による方法が代表的である．一般に，分子間の相対的な運動を取り扱う際には分子の相対位置と相対配向の合計6次元の情報が必要であるが，このような高次元の変数をあらわに扱うことは非常に困難である．そのため，先行研究では配向を平均化する方法が用いられてきた．しかしながら，配向の平均化によって，不均一系や複雑分子の取り扱いは困難となる．そこで，本研究では平衡溶液論の1つであるエネルギー表示溶液理論に着目した．エネルギー表示溶液理論では分子の相対配置と相対配向を分子間相互作用ポテンシャル(エネルギー座標)に射影することで次元削減を行い，エネルギー座標上における分布関数を用いた定式化が行われる．本年度は従来のエネルギー表示溶液理論を非平衡過程へと拡張することを試みた．この研究により，非平衡統計力学の方法を用いれば通常のデカルト座標系における拡散方程式と同様の方程式がエネルギー座標上でも得られることが示された．新たに得られたエネルギー座標上の拡散方程式にはインプットパラメータが含まれるが，これらは分子動力学計算から比較的容易に算出可能である．この新規理論を代表的な非平衡過程である溶媒和ダイナミクスへと適用することで新規理論が長時間領域のダイナミクスを記述可能であることを示した．

This year は heterogeneity solution に お け る ダ イ ナ ミ ク ス の parsing に を purpose, エ ネ ル ギ の ー said the new rules ダ イ ナ ミ ク ス theory を demean し, representative な non-equilibrium process で あ る solvent and ダ イ ナ ミ ク ス へ と applicable し た. Living body molecular nearly alongside や solid-liquid interface と い っ た heterogeneity is に お け る molecular ダ イ ナ ミ ク ス は biochemistry や photochemical and の く の eset に お い て important な process で あ る. こ れ ら の phenomenon を molecular レ ベ ル か ら understand す る た め の methodology と し て, molecular dynamics calculation に よ と る method of statistical mechanics theory に よ る method が representative で あ る. Generally に, intermolecular の phase of seaborne を な movement take り Cha う interstate に は molecular の phase position と phase match to の seaborne seaborne total 6 yuan の intelligence が necessary で あ る が, こ の よ う な high dimensional の - several を あ ら わ に Cha う こ と は very difficult に で あ る. Youdaoplaceholder0 ため ため, first study the で が allocation を averaging する method が use が られて た た た た た た. The <s:1> ながら, coordination <s:1> averaging によって, non-uniform や complex 雑 molecule <s:1> taking the square position of the ながら is difficult となる. Youdaoplaceholder0 に で で, this study で に equilibrium solution theory 1 であるエネ であるエネ ギ ギ た indicates that the solution theory に aims at た. エ ネ ル ギ ー solution theory で は molecular configuration と phase with seaborne seaborne の phase to the molecular interaction between を ポ テ ン シ ャ ル (エ ネ ル ギ ー coordinates) に projective す る こ と で dimensional cutting line を い, エ ネ ル ギ ー coordinates on に お け る number distribution masato を with い た demean が line わ れ る. This year, 従 従 has been used to represent the theoretical を non-equilibrium process of solution へと拡 and する する とを みた みた. こ の research に よ り, non-equilibrium statistical mechanics の way を with い れ ば usually の デ カ ル ト coordinate system に お け る company, dispersion equations と with others の equation が エ ネ ル ギ ー coordinates on で も must ら れ る こ と が shown さ れ た. New た に have ら れ た エ ネ ル ギ ー coordinates on の company, dispersion equations に は イ ン プ ッ ト パ ラ メ ー タ が containing ま れ る が, こ れ ら は molecular dynamics calculation か ら compare easy に calculate may で あ る. こ の な non-equilibrium process of new rules theory を representative で あ る solvent and ダ イ ナ ミ ク ス へ と applicable す る こ と で が new rules theory for a long time domain の ダ イ ナ ミ ク ス を account may で あ る こ と を shown し た.

项目成果

エネルギー表示の新規ダイナミクス理論を用いた溶媒和構造緩和過程の記述

用新的能量表达动力学理论描述溶剂化结构弛豫过程

• 发表时间: 2022
• 作者: Tomomi Kawakami;Sota Tamaki;Satoru Shirase;Hayato;Tsurugi;Kazushi Mashima;沖田和也，笠原健人，松林伸幸;沖田和也，笠原健人，松林伸幸
• 通讯作者: 沖田和也，笠原健人，松林伸幸

Diffusion theory of molecular liquids in the energy representation and description of the relaxation process of the solvation structure

分子液体扩散理论中溶剂化结构弛豫过程的能量表示和描述

• 发表时间: 2023
• 作者: Kazuya Okita;Kento Kasahara;and Nobuyuki Matubayasi
• 通讯作者: and Nobuyuki Matubayasi