ラジカル対におけるスピン対相関のダイナミクスおよび緩和現象の高速観測

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本年度次のように研究をすすめ、次のことを明らかにした。1、新しい時間分解スピン対相関観測システムの製作高速のスピンダイナミクスについて明らかにするため、次のような装置の改良を行った。1)マイクロ波照射を自在に制御しスピン間相関を制御するために、マイクロ波共振器を改良しパルス照射が高時間分解能(数nm)で行えるようにした。レーザ光とマイクロ波パルスのタイミングをコントロールするためには、パルスジェネレータを購入し装置に組み込んだ。2)マイクロ波照射システムに発光観測装置、過渡吸収観測装置、核スピン分極観測装置、光伝導度測定装置を組み込み、マイクロ波によるスピン対相関への効果を、を多角的に観測することが可能なシステムを完成させた。2、スピン間相関の直接観測上で述べた手法を用いることによりスピン間相関の時間発展を直接観測し、スピン対相関の緩和過程について、次のことを明らかにした。1)ラジカル間距離を制御可能な系(ビラジカル系、ミセル系)を用いてマイクロ波効果を測定し、その外部磁場依存性から中間体スピン対のESRスペクトル(SNP、ADMRスペクトル)を測定することができた。そのスペクトルに交換相互作用の影響を多く受けている新たな遷移(S-transition)の寄与を見いだした。よって、スピン対における交換相互作用の揺らぎによるスピン緩和がその反応性に対して重要であることが明らかとなった。2)パルスマイクロ波によりスピン対相関の混合過程をナノ秒の時間領域で加速、減速可能であることが判った。また、遅延させたマイクロ波パルスはスピン対相関の混合過程の減速には有効でないことが明らかとなった。この事よりスピン対のランダム化が高速で起こっていることが明らかとなった。