光誘起三重項消滅による超解像蓄光イメージングへの挑戦

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長寿命室温りん光は、自家蛍光に依存しない高解像イメージングへの応用が期待されている。しかし、既存の技術では長寿命室温りん光の超解像検出は達成できない。本研究は、研究代表者が見出した長寿命室温りん光の消去機構を用いて、超解像蓄光イメージングを達成することを目的としている。長寿命室温りん光の消去は、励起光により形成された長寿命な励起三重項状態分子の最低空軌道(LUMO)の電子が励起光よりも長波長側の強い光(刺激ビーム)の照射により真空準位へ到達し、色素がイオン化することで生じていると予想される。この仮説を検証するために、様々な色や強度の刺激ビームを用いて長寿命室温りん光の消去挙動を評価した。その結果、特定の波長よりも長波長側の刺激ビームでは長寿命室温りん光が消去されず、この波長の閾値は色素のLUMOのエネルギー準位と同等であることが確認された。また、励起光と刺激ビームが同時に長時間照射された長寿命室温りん光材料から、光イオン化に由来する電荷シグナルが検出された。それゆえ、長寿命室温りん光の消去は励起三重項状態分子が刺激ビームによりイオン化することで生じていることが明らかとなった。また、断面強度がドーナツ型に変調された刺激ビームを励起光と重ねて長寿命室温りん光薄膜に照射した場合、励起光のみの照射時と比較し高解像化した蓄光が検出された。この高解像イメージング実験から、蓄光の超解像化の達成のためには、より高輝度な蓄光材料と共焦点系の光学設計が必要であることが明確となった。このように2022年度では、長寿命室温りん光の消去機構の解明と高解像化に成功し、蓄光の超解像検出へ向けた課題点を明確化した。