電子フォノン結合系に対する量子コヒーレンスの生成・消失に関するダイナミクス解明

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2022年度は大きく分けて、次の二つの内容に取り組んだ。(1) コヒーレント光学フォノン生成における初期フォノン状態の影響に関する理論的評価任意の初期状態におけるコヒーレントフォノン生成過程について理論的に調べた。本研究では、系の初期状態として熱平衡分布により決定されるフォノン分布を考慮した混合状態を定義し、有限温度下でのコヒーレントフォノン生成過程を調べた。結果として、電子フォノン結合定数が弱結合な系では、初期状態による影響は殆どないことが明らかとなった。また、コヒーレントフォノンの分散(揺らぎ)も調べた。分散の時間変化はポンプパルス照射後に、フォノン振動数の2倍の振動数で周期的に振動していた(学会および学術論文として発表済み)。本研究で得られた理論モデルにより、2次摂動では議論できなかった多くのパラメータを議論することが可能となった。また我々が実験的に調べている量子経路干渉による量子コヒーレンスの定量的評価を可能にすることが期待される。(2) 炭素材料におけるコヒーレントフォノン計測結晶欠陥や構造の歪みによるフォノンのコヒーレンスへの影響に注目し、炭素材料におけるコヒーレントフォノン計測を行った。その中で、結晶欠陥および歪んだ構造による低結晶性材料であるガラス状炭素(GC)中の超高速フォノンダイナミクスの観測に成功した。反射したプローブ光の波長を選択的に測定することで、表面研磨されたGCのコヒーレントフォノン振動の検出を可能にした。観測されたDモードのスペクトル形状は非対称であり、ピーク周波数はラマン分光により観測された周波数よりもずれていた。さらに、二重共鳴ラマン散乱による波長シフトの理論値よりも大きいことが明らかとなった。本研究で得られた知見は、ラマン分光には含まれない、超短高速分光による影響が観測されたことを示唆する結果であった(学術論文発表済み)。