強光子場における光化学反応の量子コヒーレンスと反応制御

本研究の目的は(1)分子配列系光化学反応における量子コヒーレンスの問題を、レーザー光強度との関連において調べ「分子配列系コヒーレント光化学」を実験的理論的に確立すること、(2)反応量子位相制御による反応の制御を確立することである。本年度の研究成果は次の通りである。(1)コヒーレント励起子伝搬を示す新しい分子配列系の発見これまでアントラセン、ペリレンなどの分子二量体について、相互作用によって分裂した2つの状態を超短パルスレーザーでコヒーレントに励起することによって、蛍光異方性減衰のうえに量子ビートが現れることを見い出し、これが量子系の時間発展において2つの状態の間で回帰振動によるものであることを確かめた。本年度はサイズの大きなポルフィリンデンドリマーについて、同様な量子ビートが見い出され、これらの結果は、分子系におけるコヒーレント光化学反応のはじめての観測として位置付けられる。(2)液晶光変調器を用いた位相ロック2重レーザーパルス照射法による量子干渉測定装置の完成液晶光変調器を用いて、2つのレーザー光の相対位相を可変にして、かつ高い精度で固定化し、自動制御機構をふくめた干渉計測装置を新たに製作した。その結果、アト秒時間領域にまで、レーザー光位相が保障され、分子二量体およびポルフィリンデンドリマーにおける反応の位相干渉効果を観測することができ、また2重パルスの光の位相を変えることにより、反応制御の動作を確認することができた。

本研究の目的は(1)分子配列系光化学反応における量子コヒーレンスの問題を、レーザー光強度との関連において調べ「分子配列系コヒーレント光化学」を実験的理論的に確立すること、(2)反応量子位相制御による反応の制御を確立することである。本年度の研究成果は次の通りである。(1)コヒーレント励起子伝搬を示す新しい分子配列系の発見これまでアントラセン、ペリレンなどの分子二量体について、相互作用によって分裂した2つの状態を超短パルスレーザーでコヒーレントに励起することによって、蛍光異方性減衰のうえに量子ビートが現れることを見い出し、これが量子系の時間発展において2つの状態の間で回帰振動によるものであることを確かめた。本年度はサイズの大きなポルフィリンデンドリマーについて、同様な量子ビートが見い出され、これらの結果は、分子系におけるコヒーレント光化学反応のはじめての観測として位置付けられる。(2)液晶光変調器を用いた位相ロック2重レーザーパルス照射法による量子干渉測定装置の完成液晶光変調器を用いて、2つのレーザー光の相対位相を可変にして、かつ高い精度で固定化し、自動制御機構をふくめた干渉計測装置を新たに製作した。その結果、アト秒時間領域にまで、レーザー光位相が保障され、分子二量体およびポルフィリンデンドリマーにおける反応の位相干渉効果を観測することができ、また2重パルスの光の位相を変えることにより、反応制御の動作を確認することができた。