遷移金属ダイカルコゲナイド原子層薄膜のスピン・角度分解光電子分光

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本研究は、第V族遷移金属原子(M=V, Nb, Ta)および硫黄原子(S)を基軸とした原子層遷移金属ダイカルコゲナイド(TMD)の電子状態を角度分解光電子分光法(ARPES)による決定することを目的として、分子線エピタキシー(MBE)-トポタクティック装置による高品質な原子層MS2薄膜を作製する。本年度は、MBE-トポタクティック装置の開発と原子層VSxTe2-x(0≦x≦2)および原子層NbS2薄膜の作製および物性評価を行なった。MBE-トポタクティック装置の開発では、トポタクティック反応を促進するための通電加熱装置の設計および導入を行い、またアルゴンガスやS分子熱乖離によるS置換量制御のため環境構築を行なった。さらに、ARPES装置に直接連結することで、薄膜作製と電子構造評価を同時に行えるようにした。本装置を用いて、下記に示す研究成果を得た。MBE-トポタクティックを用いて、グラフェン/SiC基板上に原子層VS2薄膜を作製し、ARPESにより明瞭なバンド分散の観測に成功した。また、ARPESにより電荷密度波(CDW)に由来したエネルギーギャップの波数依存性の観測に成功した。さらに、原子層VS2の CDW相が室温まで安定化していることを明らかにした。トポタクティック反応時における基板温度およびS蒸着レートをコントロールすることで、原子層VSxTe2-x(0≦x≦2)のS原子とTe原子の組成制御を行なった結果、原子層VTe2と原子層VS2が相分離することを明らかにした。MBE-トポタクティック法を用いて、グラフェン/SiC基板上に作製した原子層NbTe2薄膜のTe原子をS原子に置換することで原子層NbS2薄膜を作製し、ARPESによる三角プリズム型構造に由来した金属的な電子状態の観測に成功した。