高強度テラヘルツ波による遷移金属ダイカルコゲナイドの秩序変数操作と動的電子相制御

点击翻译按钮获取中文摘要

遷移金属ダイカルコゲナイドには、電荷密度波(CDW)相に光照射をすると、電子相の高効率な非熱的融解現象や、平衡状態では出現しない隠れた秩序相への相転移といった現象が生じることが報告されており、光による電子相制御の対象として活発な研究が進められている。最近我々は、遷移金属ダイカルコゲナイドの一種である3R-TaSe2薄膜に高強度テラヘルツ(THz)波パルスを照射すると、CDW振幅モードが二光子励起され、さらに平衡状態にない絶縁体的な状態が現れることを見出した。今年度は、高強度THz波パルス照射によって平衡状態のCDW秩序がどのように抑制されていくか、その動的な融解過程のメカニズムを明らかにすることを目標に実験を行った。高強度THz波をCDW相の3R-TaSe2薄膜に照射した際の近赤外光の透過率変化のダイナミクスを調べたところ、駆動力としてのTHz波が過ぎ去った後もCDW振幅モードに由来する減衰振動が観測された。励起THz波の強度を上げていくと、一定の強度以上で急激に振動のソフトニングやダンピングの増加が顕著になっていき、最終的には振幅モードが消失する振る舞いが観測された。この実験結果は、Ginzburg-Landau(GL)モデルに基づく秩序変数の時間発展のシミュレーションで再現され、振幅モードのソフトニングがポテンシャルのピコ秒スケールでの動的な変化を反映していることを明らかにした。さらに、CDW融解に必要なTHz波による注入エネルギーの温度依存性を調べると、系をCDW転移温度まで上昇させるために必要なエネルギーより1桁以上小さく、CDWの凝集エネルギーの温度依存性とよく一致することがわかった。つまり、THz波励起によってCDWを形成する電子系とCDW形成に寄与する格子系のみに対して選択的にエネルギー注入することで、非常に高効率な非熱的電子相融解を実現したと考えられる。