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触媒局所構造構築による新規複合酸化物群の創出とメタン選択酸化反応への展開

通过构建局部催化剂结构创建一组新的复合氧化物及其在选择性甲烷氧化反应中的应用

基本信息

批准号：
22KJ0143
负责人：
下田光祐
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ0143/
关键词：
複合酸化物触媒ユニット合成低級アルカン酸化触媒局所構造

项目摘要

5員環ユニットの配列により形成する結晶性Mo-V複合酸化物は、6員環や7員環などのミクロ細孔を含む複雑な組織を有した棒状結晶である。構造中の7員環が基質の吸着・活性化を行う触媒作用場として機能し、低級アルカンなどの選択酸化反応に対し極めて高い触媒活性を示す。以上のように、固体酸化物は高度に組織化された局所構造を構築することで、従来にはない特徴的な酸化触媒能を発現する。本研究では、酸化物の局所構造設計により革新的な選択酸化反応用触媒を創出し、高難度選択酸化反応へ挑戦する。また、5員環ユニット制御による局所構造設計により、触媒作用場の高度制御を目指す。初年度は、三方晶Mo-V複合酸化物(三方晶MoVO)へ固相法を用いてCu種導入を行った。XRD測定を行ったところ、三方晶MoVOの骨格構造に変化が見られた。また、リートベルト解析により得られた構造モデルから、Cu種は7員環内のトリマーユニット近傍に位置することが分かった。現在は、Cu種を導入した三方晶MoVOを用いて、メタン選択酸化などの高難度酸化反応を検討している。また、斜方晶Mo-V複合酸化物（斜方晶MoVO）を様々な条件で熱処理を行い、物質状態を変化させた。斜方晶MoVOを窒素雰囲気下で熱処理を行うと、550℃程度から斜方晶MoVOの構造に変化が見られた。また、アンモニア吸着TPD測定を行ったところ、熱処理温度の増加に伴い、斜方晶MoVOの酸性質が変化した。550℃以上の窒素熱処理により斜方晶MoVOの局所構造および表面状態が変化することが分かった。現在は、メタン酸化反応への適用を検討している。

5-membered ring and 7-membered ring are formed into crystalline Mo-V complex acids, which contain fine pores and rod-like crystals. The adsorption and activation of the 7-membered ring matrix in the structure can be used for catalytic reaction field, low-level adsorption, and high-level catalytic activity. The above solid acid compounds are highly organized and have a unique acidification catalyst. This research aims to create an innovative catalyst for selective acidification reactions based on the structural design of acidifiers and to challenge highly difficult selective acidification reactions. 5-member ring structure design, height control of catalytic reaction field In the early years, the solid phase method was used to introduce Cu species into Mo-V complex acid (MoVO). XRD determination of the lattice structure of MoVO The structure of the ring was analyzed and the position of the ring was determined. Now, Cu species are introduced into the crystal MoVO, and it is necessary to select the acidification and high difficulty acidification reaction. The heat treatment process and material state of orthorhombic Mo-V compound acid (orthorhombic MoVO) are investigated. The structure of orthorhombic MoVO was changed by heat treatment at 550℃. In addition, the acid properties of orthorhombic MoVO have changed as the heat treatment temperature has increased due to the introduction of ammonia adsorption TPD measurement. Heat treatment at 550℃ or above will change the structure and surface state of orthorhombic MoVO Now, the application of acidification reaction is discussed.