電極界面分子集積膜の設計による生体重要物質の高選択センシング

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本研究では、電極表面に素機能分子を集積化させることによって、構造規制された電極界面を作製し、計測対象の生体物質に対して選択性を有し、かつ妨害物質の影響を受けにくい高感度な電気化学センシングを実現することを目指している。本年度は次のような成果を得ることができた。(1) アルカノール修飾カーボン電極によるトリプトファンの選択的電気化学計測L・トリプトファン(Trp)の疎水性の高さに注目し、オクタノールを陽極酸化法によって表面修飾したカーボン電極を用いて、妨害候補物質とTrpの電気化学酸化を比較した。オクタノール修飾電極では、Trpの酸化電流も未修飾電極に比べれば半減するものの、アスコルビン酸、システイン、チロシン、セロトニンなどの妨害物質の酸化は大きく抑制され、Trpの選択計測に有効であることを明らかにできた。(2) 酵素固定化疎水性分子修飾電極による選択的バイオセンシングメルカプトウンデカン酸の自己集積化単分子膜を表面に形成した金電極では、アニオン性のアスコルビン酸の酸化は大きく抑制されるが、一方疎水性メディエーターであるフェロセンメタノールの酸化はほとんど抑制を受けないことを明かにした。さらに修飾電極表面にグルコースオキシダーゼを固定化し、グルコース添加時のフェロセンメタノールの触媒電流を計測することにより、アスコルビン酸の夾雑に影響されることのないグルコースのアンベロメトリックセンシングを実現した。(3) 酸化還元補酵素誘導体を集積化した構造規制電極界面の作製酸化還元補酵素誘導体、アミノヘキシルFADを化学合成し、さらに金電極表面上に化学結合法により固定化させて可逆的なレドックス機能を有する補酵素配向集積化構造規制電極を作製することができた。