高分子電解質膜ナノ・メゾ構造内におけるプロトン輸送メカニズムの量子・分子論的解析

聚合物电解质膜纳米和介观结构中质子传输机制的量子和分子分析

• 批准号: 13J09722
• 负责人: 馬渕 拓哉
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2013
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2013-04-01 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13J09722/
• 关键词: Grotthuss機構; プロトン輸送; 高分子電解質膜; 固体高分子形燃料電池; 分子動力学法

今年度は，ホッピング現象を考慮したプロトン輸送シミュレータを用いて電解質膜内におけるプロトン輸送メカニズムについて解析を行い，その成果は学術雑誌および国内・国際学会で発表した．本研究ではホッピング現象を考慮するために，Empirical Valence Bond (EVB)法を基に改良を加えた独自の分子間相互作用のモデル関数を確立し，そのパラメータは量子化学計算の結果を基にホッピング時のエネルギー障壁を再現できるように決定した．これにより，従来は困難とされてきたホッピング現象をMD計算で扱うことを可能にした．さらに，同シミュレータを電解質膜モデルに導入し，ホッピング機構と電解質膜内部の数nm程度の大きさの水クラスター構造を同時に考慮した電解質膜内部での物質移動現象を解析し，これまで明らかにされてこなかったホッピング現象がプロトン輸送に与える影響を明確にした．同時に，得られたプロトン拡散係数は実験結果とよく一致しており，ホッピングモデルの妥当性が示された．この成果は，国際学術誌のJournal of Chemical Physicsに発表した．また，上記シミュレータを用いて電解質膜内のプロトン伝導特性の解明と支配因子の特定を実施した．水クラスター構造に関して(i)各含水率における水クラスターサイズ分布，(ii)水分子の水素結合により形成される一連のネットワーク構造の長さ，(iii)水分子１つあたりの平均水素結合数，のデータからクラスターの大きさや連結性を定量的に評価した．また，これら構造特性の温度，圧力，含水率等のパラメータとプロトン拡散係数の関係性から，プロトン伝導特性と水クラスターの連結性（水チャンネル構造）に強い相関があることを突き止めた．さらに，この結果に基づき，効率的なプロトン輸送に必要な含水率を定量的に見積もる指標を提示することに世界で初めて成功した．この成果は，米国電気化学会雑誌のECS Transactionsに発表した．

In this year, the phenomenon of electrolyte membrane transport is considered and analyzed. The results are academic and published by domestic and international societies. In this study, the Empirical Valence Bond (EVB) method was improved to determine the molecular interaction relationship between the two molecules. This is the first time I've ever seen a woman. In addition, the electrolyte membrane structure is introduced into the electrolyte membrane, and the structure of the electrolyte membrane structure and the electrolyte membrane internal structure are analyzed in consideration of the substance movement phenomenon in the electrolyte membrane. At the same time, the results of the dispersion coefficient are consistent, and the appropriateness of the dispersion coefficient is shown. The results were published in the Journal of Chemical Physics. In addition, it is noted that the electrolyte membrane is used to explain the conductivity characteristics of the electrolyte membrane and the specific implementation of the governing factors. The structure of water molecules is related to (i) the distribution of water molecules at various water contents,(ii) the formation of water molecules in water binding,(iii) the average water binding number of water molecules, and the quantitative evaluation of water linkage. The temperature, pressure and moisture content of the structural characteristics are strongly correlated with the dispersion coefficient. The results of this study are based on the results of quantitative analysis of moisture content and the results of preliminary studies. The results of ECS Transactions were reported by the American Electrical and Chemical Society.

项目成果

Molecular Dynamics Study of Proton and Water Transport in Nafion Membrane

Nafion 膜中质子和水传输的分子动力学研究

• 发表时间: 2013
• 作者: T. Mabuchi;T. Tokumasu
• 通讯作者: T. Tokumasu

ARevised EVB Model for Proton Transport in Hydrated Nafion Membrane

水合 Nafion 膜中质子传输的修订 EVB 模型

• DOI: 10.1149/05801.0261ecst
• 发表时间: 2013
• 期刊: ECS Transactions
• 作者: T. Mabuchi;T. Tokumasu
• 通讯作者: T. Tokumasu

分子動力学法を用いた高分子電解質膜内におけるプロトン輸送現象の解析

用分子动力学方法分析聚合物电解质膜中的质子输运现象

• 发表时间: 2015
• 作者: 武田健太;神岡純;小幡利顕;大塚朋廣;中島峻;M. R. Delbecq;天羽真一;米田淳;野入亮人;菅原烈;小寺哲夫;小田俊理;樽茶清悟;馬渕拓哉，徳増崇
• 通讯作者: 馬渕拓哉，徳増崇

A Molecular Dynamics Study of Proton and Water Diffusivity in Polymer Electrolyte Membrane

聚合物电解质膜中质子和水扩散率的分子动力学研究

• 发表时间: 2014
• 作者: 大石雄基;阿部肇;井上将彦;茂木洋之;T. Mabuchi and T. Tokumasu
• 通讯作者: T. Mabuchi and T. Tokumasu

An Improved EVB Model for Proton Transport in Polymer Electrolyte Membrane

聚合物电解质膜中质子传输的改进 EVB 模型

• 发表时间: 2014
• 期刊: ECS Transactions
• 作者: Akinori Fukushima;Toshiki Mima;Ikuya Kinefuchi;and Takashi Tokumasu;Takuya Mabuchi and Takashi Tokumasu;Hironori Sakai and Takashi Tokumasu;T. Mabuchi and T. Tokumasu;Takuya Mabuchi and Takashi Tokumasu
• 通讯作者: Takuya Mabuchi and Takashi Tokumasu