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Quantum simulations of ultrafast photodynamics with the novel Multi-Configurational Ehrenfest technique

使用新颖的多配置 Ehrenfest 技术进行超快光动力学的量子模拟

基本信息

批准号：
EP/I014500/1
负责人：
Dmitry Shalashilin
金额：
$ 46.69万
依托单位：
University of Leeds
依托单位国家：
英国
项目类别：
Research Grant
财政年份：
2011
资助国家：
英国
起止时间：
2011 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://gtr.ukri.org/projects?ref=EP%2FI014500%2F1
关键词：
Quantum simulations ultrafast photodynamics novel

项目摘要

Light absorption always creates a coherent initial quantum wave packet which at the time scale lower than decoherence time retains its quantum nature. Therefore ultrafast photochemistry on the subpicosecond timescale, which follows light absorption, is an essentially quantum process. Theoretical study of photochemical processes is a difficult task. The interactions within the molecule can be quite complex and many vibrational modes of a molecule can be involved in the dynamics. The greatest challenge comes from the fact that quantum wave packet dynamics in complex systems with many degrees of freedom (DOF) is prohibitively expensive to simulate numerically with existing computational methods. The computational cost grows exponentially with the number of degrees of freedom which is often called the exponential curse of quantum mechanics. Recently the new Multi-Configurational Ehrenfest approach has been developed which apparently overcomes the exponential curse and can treat quantum dynamics in very large systems. The method outperformed the competing techniques and described accurately quantum dynamics in model benchmark systems with thousands of degrees of freedom. The proposal now is to connect the method with existing electronic structure codes which produce realistic interaction between atoms in molecules as opposed to simple models and to make a step change from model systems to realistic simulations.With this new ab initio quantum direst dynamics we will study a number of photochemical processes of increasing complexity previously investigated experimentally. We will try to understand how the energy of absorbed light evolves in the molecules involved in light harvesting.

光的吸收总是产生一个相干的初始量子波包，它在低于退相干时间的时间尺度上保持其量子性质。因此，在亚皮秒时间尺度上的超快光化学，它遵循光吸收，本质上是一个量子过程。光化学过程的理论研究是一项艰巨的任务。分子内的相互作用可以是相当复杂的，并且分子的许多振动模式可以参与动力学。最大的挑战来自于这样一个事实，即具有多个自由度（DOF）的复杂系统中的量子波包动力学用现有的计算方法进行数值模拟是非常昂贵的。计算成本随着自由度的增加而呈指数增长，这通常被称为量子力学的指数诅咒。最近发展了一种新的多民族Escherichfest方法，它显然克服了指数诅咒，可以处理非常大的系统中的量子动力学。该方法优于竞争技术，并准确地描述了具有数千个自由度的模型基准系统中的量子动力学。现在的建议是连接的方法与现有的电子结构代码，产生现实的原子之间的相互作用的分子，而不是简单的models，并作出一个步骤的变化，从模型系统到现实的simulation.With这个新的从头量子直接动力学，我们将研究一些光化学过程的复杂性不断增加以前的实验研究。我们将试图了解吸收光的能量如何在参与光捕获的分子中演变。

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Benchmark calculation for tunnelling through a multidimensional asymmetric double well potential

多维不对称双势井掘进基准计算

DOI：
10.1016/j.cplett.2015.10.073
发表时间：
2015
期刊：
Chemical Physics Letters
影响因子：
2.8
作者：
Green J
通讯作者：
Green J

A two-layer approach to the coupled coherent states method.

耦合相干态方法的两层方法。

DOI：
10.1063/1.4939205
发表时间：
2016
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
0
作者：
Green JA
通讯作者：
Green JA

Toward structural femtosecond chemical dynamics: imaging chemistry in space and time.

走向结构飞秒化学动力学：空间和时间的成像化学。

DOI：
10.1039/c4fd00030g
发表时间：
2014
期刊：
Faraday discussions
影响因子：
3.4
作者：
Minitti MP
通讯作者：
Minitti MP

Quantum dynamics with fermion coupled coherent states: Theory and application to electron dynamics in laser fields

DOI：
10.1103/physreva.84.033406
发表时间：
2011-09
期刊：
Physical Review A
影响因子：
2.9
作者：
A. Kirrander;D. Shalashilin
通讯作者：
A. Kirrander;D. Shalashilin

Recent applications of boxed molecular dynamics: a simple multiscale technique for atomistic simulations.

DOI：
10.1098/rsta.2013.0384
发表时间：
2014-08-06
期刊：
Philosophical transactions. Series A, Mathematical, physical, and engineering sciences
影响因子：
0
作者：
Booth J;Vazquez S;Martinez-Nunez E;Marks A;Rodgers J;Glowacki DR;Shalashilin DV
通讯作者：
Shalashilin DV