Reactivity consequences of electronic and spin state effects in organometallic chemistry

有机金属化学中电子和自旋态效应的反应性后果

基本信息

  • 批准号:
    261506-2007
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.46万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    加拿大
  • 项目类别:
    Discovery Grants Program - Individual
  • 财政年份:
    2009
  • 资助国家:
    加拿大
  • 起止时间:
    2009-01-01 至 2010-12-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

I propose an integrated synthetic, mechanistic, and computational study to probe selectively the effects of electronic configuration and spin state on the stoichiometric reactions fundamental to organometallic catalysis. Careful interplay of metal properties and ligand design will allow for the synthesis of compounds wherein steric and/or electronic modification to the periphery of the ligand sphere will adjust the orbital splitting and pairing energies at the metal centre, either inductively or by adjusting the coordination geometry, thereby selectively tuning the spin state energies of the compound. This will allow for the synthesis of pairs or series of compounds with identical metals and oxidation states in similar coordination environments, but differing ground state spin, permitting a systematic mechanistic study of how the spin state of a complex alone affects the thermodynamics and kinetics of the reactions that make up organometallic catalytic cycles.
我提出了一个综合的合成,机械和计算研究,选择性地探测电子构型和自旋状态的影响,对有机金属催化的化学计量反应的基础。 金属性质和配体设计的仔细相互作用将允许合成化合物,其中对配体球外围的空间和/或电子修饰将通过感应或通过调节配位几何结构来调节金属中心处的轨道分裂和配对能量,从而选择性地调节化合物的自旋态能量。 这将允许在类似的配位环境中合成具有相同金属和氧化态但基态自旋不同的化合物对或系列,从而允许系统地研究络合物的自旋状态如何单独影响构成有机金属催化循环的反应的热力学和动力学。

项目成果

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