Main Group Cations, Radicals, Metal Complexes and Their Applications

主族阳离子、自由基、金属配合物及其应用

基本信息

  • 批准号:
    RGPIN-2015-03825
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.04万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    加拿大
  • 项目类别:
    Discovery Grants Program - Individual
  • 财政年份:
    2016
  • 资助国家:
    加拿大
  • 起止时间:
    2016-01-01 至 2017-12-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

As part of the ongoing research within my research group, in this proposal we will be focusing on the following projects that span our areas of specialty including main group and transition metal synthetic chemistry: 1. Low-valent and/or low oxidation state heavy Group 13 elements: Cations and radicals stabilized by electron-rich ligands In the area of Group 13 cations and radicals we aim to develop the appropriate molecular frameworks that are necessary to electronically and sterically stabilize these molecules. A complete understanding of these systems will provide insight to the bonding of Al with other atoms and at the same time, allow us to determine if these molecules can be used as ligands on transition metals. This work is expected to have a high impact in the area involving fundamental reactivity and bonding in these metals. 2. Chelating Cp/aryl based ligands for main group and transition metal complexes We aim to prepare a suite of mono anionic ligands similar to known constrained geometry-type of ligands where the metal center is chelated by one cyclopentadienyl (Cp) anionic ring and one, neutral aryl ring, both separated by o-positioning about a backbone aryl ring. Altering the substituents on the (Cp) ring and the aryl ring will tune the electronics and sterics of these molecules, allowing for the studying of the bonding. In the case of some metals, for example iron, the strained Cp-Aryl angle will cause a significant destabilization of the frontier molecular orbitals when compared to ferrocene, Cp2Fe, or [Cp-Fe-Benzene] cations, allowing for unprecedented reactivity to take place. 3. The chemistry of white phosphorus (P4) with hydrogen Our experience in P4 chemistry has lead us to investigate the fundamental reactivity of P4 with both a proton and a hydrogen atom. To date, there is only evidence of the existence of [P4H]+ in the gas phase. Through judicious selection of a “super acid” and solvent choice we plan on identifying [P4H]+ in solution and isolating it in the solid state. In a similar vein, the reactivity of P4 with a hydrogen atom is proposed to be studied using muonium, a light isotope of hydrogen. 4. Electron-rich organic and inorganic molecules Recently we have had success in the preparation of electron rich, highly unsaturated "organic" molecules, many of them highly colored. These systems are stable derivatives of the highly reactive propargyl cation [H2C-CC-H]+ and its related radical. We aim to explore various substitution patterns about a central, highly unsaturated fragment [para-CC-C6H4-CC]. These "inorganic" analogues of our original molecules will be made by substituting the ends of the [para-CC-C6H4-CC] with phosphorus or boron-based molecules. We also propose making a "push-pull" type of system where an e- donating group is attached to one end and an e- withdrawing group is on the other. These substitutions will allow for the tuning of their properties and reactivity.
作为我的研究小组正在进行的研究的一部分,在本提案中,我们将重点关注以下跨越我们专业领域的项目,包括主族和过渡金属合成化学: 1.低价和/或低氧化态重13族元素:由富电子配体稳定的阳离子和自由基 在第13族阳离子和自由基领域,我们的目标是开发适当的分子框架,这是电子和空间稳定这些分子所必需的。对这些体系的全面理解将为Al与其他原子的键合提供洞察力,同时,使我们能够确定这些分子是否可以用作过渡金属的配体。这项工作预计将在涉及这些金属的基本反应性和键合的领域产生很大的影响。 2.用于主族和过渡金属络合物的螯合Cp/芳基基配体 我们的目标是制备一套单阴离子配体类似于已知的约束几何类型的配体,其中金属中心被螯合的一个双(Cp)阴离子环和一个,中性芳基环,都由O-定位围绕骨架芳基环分开。改变(Cp)环和芳环上的取代基将调整这些分子的电子学和空间学,从而允许研究成键。在一些金属的情况下,例如铁,当与二茂铁、Cp 2Fe或[Cp-Fe-苯]阳离子相比时,应变Cp-Aryl角将导致前沿分子轨道的显著不稳定,从而允许发生前所未有的反应性。 3.白色磷(P4)与氢的化学 我们在P4化学方面的经验使我们能够研究P4与质子和氢原子的基本反应性。到目前为止,只有[P4 H]+在气相中存在的证据。通过明智地选择“超强酸”和溶剂的选择,我们计划在溶液中识别[P4 H]+并在固态下分离它。类似地,P4与氢原子的反应性被提议使用μ 鎓(一种氢的轻同位素)来研究。 4.富电子有机和无机分子 最近,我们已经成功地制备了富含电子、高度不饱和的“有机”分子,其中许多分子都是高度着色的。这些系统是高活性炔丙基阳离子[H2 C-CC-H]+及其相关自由基的稳定衍生物。我们的目的是探索各种取代模式的中心,高度不饱和的片段[para-CC-C6 H4-CC]。这些“无机”类似物的原始分子将通过取代的[para-CC-C6 H4-CC]与磷或硼基分子的末端。我们还提出了一个“推拉”型的系统,其中一个供电子基团连接到一端,一个吸电子基团在另一端。这些取代将允许调节它们的性质和反应性。

项目成果

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    $ 2.04万
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使用稀有气体氧化剂合成主族阳离子
  • 批准号:
    304325-2004
  • 财政年份:
    2004
  • 资助金额:
    $ 2.04万
  • 项目类别:
    Postgraduate Scholarships - Doctoral
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