Cooperative Reactivity and Catalysis using Abundant Metal Clusters.
使用丰富的金属簇的协同反应和催化。
基本信息
- 批准号:RGPIN-2019-06978
- 负责人:
- 金额:$ 2.11万
- 依托单位:
- 依托单位国家:加拿大
- 项目类别:Discovery Grants Program - Individual
- 财政年份:2020
- 资助国家:加拿大
- 起止时间:2020-01-01 至 2021-12-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
Focused efforts towards the design and synthesis of polynuclear transition metal species have intensified in the last decade. In part, these efforts stem from attempts to mimic the difficult multielectron transformations facilitated by polynuclear metalloenzymes. Examples include the Mn-O cofactor in Photosystem II, as well as the carbide bearing [FeMo] cofactor in Nitrogenase. Although a plethora of transition metal clusters have been reported, the majority are highly stable species, due to coordinative saturation and molecular orbital configurations that feature large HOMO/LUMO gaps that arise from commonly used ligands such as CO.
Towards the goal of designing transition metal clusters that have a more reactive nature we are investigating clusters of the late 1st row transition metals that are assembled with inexpensive readily-available ligands that are small enough to permit cluster formation, but large enough to ensure coordinative unsaturation. These complexes behave as a unique and understudied class of clusters, with varied electron counts that deviate from theoretical predictions, low-lying paramagnetic excited states that may allow low barrier reaction pathways, tolerance to a range of functional groups, and a remarkable propensity for cooperative activation of commonly inert C-H, C-C and C-O bonds. The potential of these clusters as unique catalysts for skeletal bond rearrangements is obvious, but as yet insufficient fundamental understanding is a barrier to their application. The short term goals of this project aim to provide a better understanding of the chemistry of the highly reactive late metal clusters like [(iPr3P)Ni]5H6, with long-term goals of extending its capability in cooperative bond activation to catalytic processes. The design of more robust clusters anchored by interstitial atoms, inspired by the carbide centre [FeMo] cofactor, provides a route to cluster design that is fundamentally different from those based strictly on complex ancillary ligand design.
在过去的十年中,致力于设计和合成多核过渡金属物种的努力加剧了。在某种程度上,这些努力源于模仿多核金属酶促进的困难多电体变换。示例包括光系统II中的Mn-O辅因子,以及氮含量[FEMO]辅助剂的氮含量。尽管已经报道了大量的过渡金属簇,但大多数是高度稳定的物种,这是由于协调性饱和和分子轨道构型具有较大的均匀/lumo间隙,这些间隙由常用的配体(例如CO)产生。
为了设计具有更具反应性质的过渡金属簇的目标,我们正在研究与廉价易于利用的配体组装的第一行过渡金属的簇,这些配体足够小,足以允许簇形成,但足以确保坐标不饱和。 这些复合物的表现是一种独特而研究的集群类别,具有不同的电子计数,它们偏离了理论预测,低洼的顺磁激发态,可能允许低屏障反应途径,对一系列官能团的耐受性,以及对常见惰性惰性C-H,C-C-C-C-C-C-O键的合作激活的显着倾向。 这些簇作为骨骼键重排的独特催化剂的潜力显而易见,但基本的理解尚不够,是其应用的障碍。 该项目的短期目标旨在更好地了解[(IPR3P)Ni] 5H6等高反应性的晚期金属簇的化学反应,其长期目标是扩展其在合作键激活催化过程中的能力。 受碳化物中心[FEMO]辅因子启发的固定簇的更健壮的簇的设计提供了一种群集设计的途径,该途径与严格基于复杂的辅助配体设计根本不同。
项目成果
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