小分子碳氢燃料在钯/氧化钯催化剂作用下催化点火机理的研究
结题报告
批准号:
51306102
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
26.0 万元
负责人:
杨斌
依托单位:
学科分类:
E0606.热物性与热物理测试技术
结题年份:
2016
批准年份:
2013
项目状态:
已结题
项目参与者:
李明磊、周华、李晓宇
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中文摘要
催化燃烧有助于燃烧污染物的排放控制和超音速发动机内燃烧的点火和维持。构建一个包含催化点火和催化氧化机理的可用于大尺度模拟的反应动力学模型是相关工程领域的客观需求,而对小分子模型燃料在各种工况条件下的验证实验是构建该模型的基础。针对现有的催化点火基础研究不够系统、数据缺乏的问题,本项目拟利用微量热法和在线质谱分析等技术对包含甲烷、乙烷、丙烷、正丁烷和乙烯、丙烯等的小分子模型燃料在钯/氧化钯(Pd/PdO)作用下的催化点火机理进行系统研究。获得点火温度、催化放热、表面反应活化能等宏观实验数据,以及催化剂周围气相氛围的物种浓度等微观实验数据。探究压力、浓度、当量比等外界因素对催化点火的影响。在此基础上,将催化表面反应与详细的气相反应机理相结合,构建初步的小分子烃类在Pd/PdO作用下的催化点火模型,并进行实验验证。这个模型将为以后实用的、具有预测功能的催化燃烧模型的建立提供基础。
英文摘要
Catalytic combustion helps to reduce the air pollution emission and also help to ignite and enhance the flame stability in scramjet engines.A catalytic combusiton model including ignition and oxidation mechanism which can be used in large scale simulation is highly desired by the related engineering fields.Such a model need to be validated by a lot of experimental data under various conditions. Because a systemic research on catalytic ignition is still scarce in literature, this project will use microcalorimetry as well as mass spectrometry to perform the mechanism study of the catalytic ignition of small model fuels over palladium/palladium oxide.The globle parameters including ignition temperature, heat release rate and the activation energy, as well as the mole fractions of the major gas phase species around the palladium wire will be measured. The effects of the pressure, concentration and stoichiometry on catalytic ignition will be revealed. A ignition model for these fuels over palladium will be built by combining the catalytic reactions with the detailed gas-phase reaction mechanism, which will be tested by the aforementioned ignition characteristics. This model will contribute to the the building of a practical, predictive catalytic combustion model for future engine design.
本项目搭建了一套利用微量热法原理测量小分子气体燃料在铂/钯催化剂表面发生催化点火过程的实验系统。本实验测量系统与前人的实验系统相比,具有三点改进之处:一是对催化剂丝的尺寸进行了优化,使得催化剂丝表面的温度分布更加均匀;二是改进了温度控制方法,促使温度控制更加方便稳定;三是具有进行变压力实验的潜力,可以将目前的实验压力从常压拓宽至20个大气压。此外,本套实验系统还与在线质谱系统相结合,实现了对催化氧化过程中,催化剂表面的气相组份的探测,并对主要组份进行了定量。利用本套实验系统,开展了常压下,氢气在铂催化剂作用下和乙烯与丙烷在钯催化剂作用下的催化点火实验测量。进一步针对乙烯在钯催化剂作用下的催化氧化过程,利用在线质谱系统进行了催化剂表面气相组份的分析和定量。结合所得到的实验数据,发展并优化了乙烯在钯催化剂表面催化氧化的详细反应机理。研究结果表明,由于催化剂表面的活性位大量被吸附力更强的氧气分子所占据,其总包反应对应于乙烯的反应级数恒为1。当催化剂表面温度较高(>740 K)时,由于反应加快,扩散效应对反应速率的限制越来越明显。在乙烯在钯/氧化钯表面的催化氧化反应机理中,小分子气相反应机理是整体的催化反应机理非常重要的一个组成部分,其预测性能直接影响了最终的非均相催化反应机理的预测准确性。所以专门针对气相小分子机理进行了实验研究与机理优化。小分子气体燃料的选择范围大体可分为烃类、醇类、醛类、脂类等等。实际研究工作中选取了几种代表性小分子燃料:1,3-丁二烯,正丁醇,2-甲基-丁醇,乙醛,碳酸二甲酯和聚二甲氧基甲烷,利用同步辐射真空紫外光分子束质谱(SVUV-PIMS)对其燃烧或者热解过程进行实验研究,并基于实验结果进行了相应的模型发展与优化,进一步优化完善了气相小分子机理,为非均相的催化氧化反应机理的发展提供了基础。本项目研究期间共发表SCI收录论文6篇,在国内外会议上进行了共计7人次的口头报告交流。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:--
发表时间:2015
期刊:Proceedings of the Combustion Institute
影响因子:3.4
作者:Yang, B.;Wang, H.;Anderson, S. L.;Law, C. K.
通讯作者:Law, C. K.
DOI:10.1016/j.combustflame.2015.11.019
发表时间:2016-02
期刊:Combustion and Flame
影响因子:4.4
作者:Wenyu Sun;Bin Yang;N. Hansen;C. Westbrook;Feng Zhang;Gao-Yin Wang;K. Moshammer;C. Law
通讯作者:Wenyu Sun;Bin Yang;N. Hansen;C. Westbrook;Feng Zhang;Gao-Yin Wang;K. Moshammer;C. Law
DOI:10.1016/j.proci.2016.05.030
发表时间:2017
期刊:
影响因子:--
作者:Tao Tao-Tao;Wenyu Sun;Bin Yang;N. Hansen;K. Moshammer;C. Law
通讯作者:Tao Tao-Tao;Wenyu Sun;Bin Yang;N. Hansen;K. Moshammer;C. Law
Speciation and the laminar burning velocities of poly(oymethylene) dimethyl ether 3 (POMDME3) flames: An experiental and modeling study
聚(亚甲基)二甲醚 3 (POMDME3) 火焰的形态和层流燃烧速度:实验和建模研究
DOI:--
发表时间:2016
期刊:Proceedings of the Combustion Institute
影响因子:3.4
作者:Jiuzhong Yang;Yuyang Li;Charles K. Westbrook;Chung K. Law
通讯作者:Chung K. Law
DOI:10.1016/j.proci.2014.06.080
发表时间:2015
期刊:
影响因子:--
作者:Xiaoyuan Zhang;Bin Yang;Wenhao Yuan;Zhanjun Cheng;Lidong Zhang;Yuyang Li;F. Qi
通讯作者:Xiaoyuan Zhang;Bin Yang;Wenhao Yuan;Zhanjun Cheng;Lidong Zhang;Yuyang Li;F. Qi
磷酸三苯酯燃烧的详细化学动力学机理研究
  • 批准号:
    52111530049
  • 项目类别:
    国际(地区)合作与交流项目
  • 资助金额:
    15万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
基于臭氧添加的低温氧化反应动力学实验和模型研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    58万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
基于同步辐射诊断方法的等离子体辅助燃烧动力学增强机制研究
  • 批准号:
    U1832192
  • 项目类别:
    联合基金项目
  • 资助金额:
    54.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
基于实验设计的航空煤油燃烧反应动力学模型优化研究
  • 批准号:
    91741109
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    60.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
航空煤油替代燃料反应动力学机理中的不确定性传递机制研究
  • 批准号:
    91541113
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    70.0万元
  • 批准年份:
    2015
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
中国企业战略领导力研究:集体领导力的理论模型及有效性
  • 批准号:
    71232002
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    240.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    杨斌
  • 依托单位:
国内基金
海外基金