沸石担载金属催化材料在生物质加氢反应中的选择性调控

批准号:
91645105
项目类别:
重大研究计划
资助金额:
75.0 万元
负责人:
王亮
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2019
批准年份:
2016
项目状态:
已结题
项目参与者:
王凌翔、马润苑、徐好、王成涛、王国雄、王海
国基评审专家1V1指导 中标率高出同行96.8%
结合最新热点,提供专业选题建议
深度指导申报书撰写,确保创新可行
指导项目中标800+,快速提高中标率
微信扫码咨询
中文摘要
生物质的高选择性转化是非石油类碳资源高效利用研究中的重要课题。生物质本身含氧量 高、转化路径复杂,高选择性得到目标产物非常困难。本项目从催化材料本身入手,以金属纳米颗粒为核、沸石骨架为壳来设计合成沸石包裹金属颗粒的核壳结构催化材料。通过在无溶剂条件下晶化,可以高效的合成这类材料,它们结合了金属中心的高催化活性和沸石孔道的优异择形性,有效提高了生物质加氢产物选择性。在此基础上,总结沸石孔道的拓扑结构影响产物选择性的规律,阐明金属和沸石孔道的协同作用机制,为制备性能优异的新型催化材料提供科学基础。
英文摘要
The conversion of biomass with high selectivity is an important topic in the utilization of non-fossil oil carbon resources. The biomass feedstocks have high oxygen content and complex conversion routes, making it very difficult to obtain desired products with high selectivity. This project focuses on the design and synthesis of new zeolite encapsulated metal nanoparticle catalysts with a core-shell structure, where the metal nanoparticles act as the core and zeolite framework acts as the shell. By crystallization under solvent-free conditions, these catalysts could be efficiently synthesized. By combining the advantages including high activity of metal nanoparticles and excellent selectivity of zeolite micropores, zeolite encapsulated metal nanoparticle catalysts exhibit high selectivity in the hydrogenation of biomass feedstocks. Based on these results, we will understand the relationship between the structure of zeolite micropores and the product selectivities in biomass hydrogenation, and intensively study the mechanism together with cooperation between metal sites and zeolite micropores. This project will provide scientific bases for the synthesis of new catalysts with excellent properties.
在本项目中,我们针对沸石封装金属纳米催化材料(metal@zeolite)的制备及其生物质等碳资源转化反应开展系统研究。理解反应过程的本质,从原理上有效构筑金属中心和沸石分子筛的组装方式和结构,实现性能大幅度提升。取得系列进展如下:(1)无溶剂和无模板剂策略制备metal@zeolite催化材料。传统方法制备metal@zeolite多在水热体系中,并且需要大量有机配体来抑制金属物种团聚,我们首次提出无溶剂体系构筑metal@zeolite结构,通过采用无定型硅铝前驱体包裹贵金属纳米颗粒后晶化得到产品,另外,发展了含贵金属纳米颗粒的沸石晶种无模板导向的方法,直接得到metal@zeolite结构。(2)生物质加氢反应中产物选择性调控。采用metal@zeolite催化材料控制生物质复杂加氢体系中的中间体分子扩散,控制孔道环境和孔径,实现沸石孔道的择型性和金属催化活性的高度协同。以糠醛加氢为例,通过亲水MFI沸石孔道抑制糠醇等中间体分子的脱附,促使其继续发生深度加氢,得到容易脱附的呋喃。(3)进一步将metal@zeolite拓展到合成气转化反应中。采用纯硅MFI沸石封装RhMn纳米颗粒,在合成气直接制乙醇反应中表现出优异的乙醇选择性。机理研究表面Rh-O-Mn界面结构和沸石孔道的协同作用调控CO和C1中间体的吸附强度,进一步抑制深度加氢和促进偶联步骤,实现乙醇产率大幅度提升。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Solid acids accelerate the photocatalytic hydrogen peroxide synthesis over a hybrid catalyst of titania nanotube with carbon dot
固体酸在二氧化钛纳米管与碳点混合催化剂上加速光催化过氧化氢合成
DOI:10.1016/j.apcatb.2018.11.087
发表时间:2019-05
期刊:Applied Catalysis B: Environmental
影响因子:--
作者:Ma Runyuan;Wang Liang;Wang Hai;Liu Ziyu;Xing Mingyang;Zhu Longfeng;Meng Xiangju;Xiao Feng Shou
通讯作者:Xiao Feng Shou
Cobalt-Nickel Catalysts for Selective Hydrogenation of Carbon Dioxide into Ethanol
用于二氧化碳选择性加氢成乙醇的钴镍催化剂
DOI:10.1021/acscatal.9b04187
发表时间:2019
期刊:ACS Catalysis
影响因子:12.9
作者:Wang Lingxiang;He Shenxian;Wang Liang;Lei Ye;Meng Xiangju;Xiao Feng-Shou
通讯作者:Xiao Feng-Shou
Strong Metal-Support Interactions Achieved by Hydroxide-to-Oxide Support Transformation for Preparation of Sinter-Resistant Gold Nanoparticle Catalysts
通过氢氧化物到氧化物载体转化实现强金属-载体相互作用,用于制备抗烧结金纳米粒子催化剂
DOI:10.1021/acscatal.7b01947
发表时间:2017-11-01
期刊:ACS CATALYSIS
影响因子:12.9
作者:Wang, Liang;Zhang, Jian;Xiao, Feng-Shou
通讯作者:Xiao, Feng-Shou
DOI:10.1002/adma.201901905
发表时间:2019
期刊:Advanced Materials
影响因子:--
作者:Wang Lingxiang;Wang Liang;Meng Xiangju;Xiao Feng Shou
通讯作者:Xiao Feng Shou
DOI:10.1016/j.chempr.2019.12.007
发表时间:2020-03
期刊:Chem
影响因子:23.5
作者:Wang Chengtao;Zhang Jian;Qin Gangqiang;Wang Liang;Zuidema Erik;Yang Qi;Dang Shanshan;Yang Chengguang;Xiao Jianping;Meng Xiangju;Mesters Carl;Xiao Feng-Shou
通讯作者:Xiao Feng-Shou
P2P情境下用户生成内容可信度及影响机制研究:以在线短租为例
- 批准号:71802179
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:18.0万元
- 批准年份:2018
- 负责人:王亮
- 依托单位:
沸石材料浸润性的调控及其优异的催化性能
- 批准号:21403192
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:25.0万元
- 批准年份:2014
- 负责人:王亮
- 依托单位:
国内基金
海外基金
