沸石材料浸润性的调控及其优异的催化性能
结题报告
批准号:
21403192
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
王亮
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2017
批准年份:
2014
项目状态:
已结题
项目参与者:
章芬、盛娜、戴志峰、郭维亮
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中文摘要
沸石分子筛的浸润性对于其催化活性和选择性有着重要的影响,因此研究沸石的浸润性调控对于设计合成具有高活性和高选择性的沸石催化材料具有重要意义。由于沸石的浸润性受骨架中硅羟基的影响很大,因此我们期望通过调变沸石骨架中硅羟基的浓度来有效调变沸石的浸润性。本项目选择工业上广泛应用的硅铝沸石(ZSM-5, Beta等)和钛硅沸石(TS-1)为研究对象,通过在合成凝胶中加入有机硅化合物并控制其浓度,可以获得多种有机基团修饰的沸石材料。焙烧之后,有机基团会转变成羟基,可达到将羟基进入沸石筛骨架的目的,从而有效调控其浸润性。在相应的催化反应中,期望这类浸润性可控的沸石能够高效富集反应物,有效提高反应的活性和选择性,获得比传统沸石催化材料更优异的催化性能。该方法对于设计合成具有优异性能的新型沸石催化材料具有重要意义。
英文摘要
The wettability of zeolite catalysts plays key roles in determining the catalytic performances. Therefore, it is of great importance to design and synthesize zeolite catalysts with controllable wettabilities for excellent catalytic activities and product selectivities. The wettability of zeolites is sensitive with the concentration of Si-OH groups on the zeolite framework. Hence, we hope to artificially control the zeolite wettability by adjusting the concentration of Si-OH groups. In this project, our work will be performed on the aluminosilicate (e.g. ZSM-5, Beta) and titanosilicate zeolites (e.g. TS-1), which have been widely used in the industrial applications. Our methodology to control the wettabilities of zeolites is using organic silicon in the staring gel. After crystallization of zeolites, the organic groups could be introduced into the zeolite framework. After calcination, the methyl groups would be transformed into hydroxyl groups. As a result, the zeolite wettability could be accurately controlled by adjusting the density of hydroxyl groups in the zeolite framework. In the corresponding catalytic reactions, we expect that the zeolite catalysts with controllable wettability would exhibit more excellent catalytic performances than conventional zeolite catalysts by highly enriching the reaction substrates. The route in this work would be important for designing and synthesizing novel zeolite catalysts with high catalytic activities and excellent catalytic performances.
沸石分子筛的浸润性的对于其催化性能有着重要的影响。因此,调控沸石材料的浸润性对于合成具有高活性和高选择性的沸石催化材料具有重要意义。在本项目中,我们采用有机硅烷作为沸石合成的部分硅源,将有机基团引入到沸石骨架中,得到疏水骨架的沸石材料;通过焙烧将有机基团转化为硅羟基,从而得到亲水的沸石骨架。基于上述合成手段,我们建立了通过吸附测试、核磁表征、接触角测试等量化表征沸石材料浸润性的方法,掌握沸石孔道浸润性影响分子扩散效率的规律。在系列催化研究中,包括ZSM-5沸石催化的水合反应、沸石封装钯纳米颗粒催化的糠醛加氢反应、沸石封装氧化锰颗粒催化的氧化腈化反应、沸石封装纳米氧化钛催化的有机污染物降解反应,通过调控沸石材料的浸润性均可以达到优异的催化性能。本项目为设计新型的沸石基催化材料提供了新的策略和理论依据。
期刊论文列表
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Hierarchical Sn-Beta Zeolite Catalyst for the Conversion of Sugars to Alkyl Lactates
用于将糖转化为乳酸烷基酯的多级孔 Sn-Beta 沸石催化剂
DOI:10.1021/acssuschemeng.6b02881
发表时间:2017-03
期刊:Acs Sustainable Chemistry & Engineering
影响因子:8.4
作者:Zhang Jian;Wang Liang;Wang Guoxiong;Chen Fang;Zhu Jie;Wang Chengtao;Bian Chaoqun;Pan Shuxiang;Xiao Feng-Shou
通讯作者:Xiao Feng-Shou
DOI:10.1002/anie.201703938
发表时间:2017-05
期刊:Angewandte Chemie
影响因子:--
作者:Jian Zhang;Liang Wang;Y. Shao;Yanqin Wang;B. Gates;F. Xiao
通讯作者:Jian Zhang;Liang Wang;Y. Shao;Yanqin Wang;B. Gates;F. Xiao
DOI:10.1039/c6cc09599b
发表时间:2017
期刊:Chemical Communications
影响因子:4.9
作者:Wang Liang;Zhang Jian;Wang Guoxiong;Zhang Wei;Wang Chengtao;Bian Chaoqun;Xiao Feng-Shou
通讯作者:Xiao Feng-Shou
Solvent-Free Synthesis of Zeolite Crystals Encapsulating Gold-Palladium Nanoparticles for the Selective Oxidation of Bioethanol
无溶剂合成包裹金钯纳米颗粒的沸石晶体用于生物乙醇的选择性氧化
DOI:10.1002/cssc.201500261
发表时间:2015
期刊:Chemsuschem
影响因子:8.4
作者:Zhang Jian;Wang Liang;Zhu Longfeng;Wu Qinming;Chen Chunyu;Wang Xiong;Ji Yanyan;Meng Xiangju;Xiao Feng-Shou
通讯作者:Xiao Feng-Shou
Strong Metal-Support Interactions Achieved by Hydroxide-to-Oxide Support Transformation for Preparation of Sinter-Resistant Gold Nanoparticle Catalysts
通过氢氧化物到氧化物载体转化实现强金属-载体相互作用,用于制备抗烧结金纳米粒子催化剂
DOI:10.1021/acscatal.7b01947
发表时间:2017-11-01
期刊:ACS CATALYSIS
影响因子:12.9
作者:Wang, Liang;Zhang, Jian;Xiao, Feng-Shou
通讯作者:Xiao, Feng-Shou
P2P情境下用户生成内容可信度及影响机制研究:以在线短租为例
  • 批准号:
    71802179
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    18.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    王亮
  • 依托单位:
沸石担载金属催化材料在生物质加氢反应中的选择性调控
  • 批准号:
    91645105
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    75.0万元
  • 批准年份:
    2016
  • 负责人:
    王亮
  • 依托单位:
国内基金
海外基金