本项目旨在通过理论计算与实验研究的有机结合，实现具有一定特定形貌、结晶度高的高比例活性晶面主导的新型可见光分解水制氢催化材料，从而为其他类型的太阳能催化制氢材料的设计与开发提供借鉴或指导。主要研究内容和成果包括：（1）通过密度泛函等理论计算催化剂不同晶面对水的吸附和解离能力，设计并合成了一系列具有特定形貌（立方体、棒状、束状、准球状等）、具有高结晶度的典型钙钛矿型晶态材料（钛酸锶、碳酸钙、钴酸镧、锰酸锶等），系统评价了其光催化分解水制氢性能；（2）基于密度泛函等理论计算结果，利用形貌控制剂的协同作用，通过水热法或高温氧化法实现了暴露特定晶面的锐钛型二氧化钛单晶的可控制备，并对其光解水制氢性能及机理进行了深入分析；（3）通过系统研究共催化剂的种类、负载方式、负载量及其结合态，实现了负载型光催化剂在光分解水制氢活性的显著提高，并深入探究了微观催化产氢的作用机理和影响机制，提出了抑制光催化分解水制氢逆反应的新途径。综上所述，基于项目负责人及其团队成员在金属和半导体晶体理论、化学合成和应用研究的工作基础，本项目应用第一原理计算从原子层面上对新型可见光分解水制氢催化剂进行了理论预测和实验合成，成功利用催化剂材料的高活性晶面和高指数晶面的特殊结构以及共催化剂的负载，提高了催化剂的光能利用和光分解水制氢性能，深入分析了光解水过程中催化产氢的机理。通过从该体系获得的规律性，为设计合成其它类型的新型光分解水制氢催化材料提供了新途径和新方法。该项目的实施对于进一步发展高效的光解水制氢材料体系以及理解光解水制氢机理等方面具有重要的科学意义，为提高我国在光催化水分解领域的研究水平做出了贡献。