氢能作为一种清洁能源，具备热值高，不污染环境，可直接实现从化学能到电能的转换等优点。以水为原料，太阳能作为能量来源的太阳能光催化分解水制氢是目前各国科学家共同关心的研究内容，大规模光分解水制氢在缓解或解决全球能源和环境问题方面具有潜在应用。本项目旨在通过理论计算与实验研究的有机结合，实现具有一定氧空位、结晶度高的高比例活性晶面主导的新型可见光分解水制氢光电催化材料，并对其进行系统的结构分析和应用研究，从而为其他类型的太阳能催化制氢材料的设计与开发提供借鉴或指导。本项目的主要研究内容和成果包括：（1）基于理论计算分析结果，设计并合成了一系列高活性{001}晶面主导的、形貌新颖（片状、花状、准球状等）、具有高结晶度的锐钛型TiO2光催化材料；（2）通过N 、S等非金属元素的掺杂等方式，制备出了具有高比例活性晶面和表面氧空位的新型可见光分解水制氢催化材料，实现了锐钛型TiO2的可见光响应；（3）通过系统研究共催化剂的种类、负载方式、负载量及其结合态，实现了贵金属负载的锐钛型TiO2在光催化分解水制氢性能方面的显著提高，并深入探究了共催化剂的协同作用和影响机制；（4）初步实现了全固态Z体系的构建，并对其光催化分解水制氢性能及其机理进行了探讨；（5）系统分析了锐钛型TiO2基催化材料的光解水制氢性能的稳定性及其量子效率；（6）通过高温气相氧化法、高温分解法等过程，实现了高指数{105}晶面主导的锐钛型TiO2，以及具有埃米级壁厚的三维泡沫状CeO2，并通过理论计算深入揭示了材料形成过程和机理，并研究了其光催化分解水制氢性能。综上所述，基于项目负责人及其团队成员在金属和半导体晶体理论、化学合成和应用研究的工作基础，本项目应用第一原理计算从原子层面上对新型可见光分解水制氢催化剂进行了理论预测和实验合成，成功利用锐钛型TiO2的高活性面和氧空位的特殊结构以及共催化剂的负载，提高了催化剂的可见光吸收和光解水制氢性能，深入分析了共催化剂在提高光催化材料性能方面的协同作用。该项目的实施对于进一步发展高效的光解水制氢材料体系以及理解光解水制氢机理等方面具有重要的科学意义，为提高我国在光催化水分解领域的研究水平做出了贡献。