等离子体增强CVD法低温制备锗基单晶石墨烯连续膜

To realize the great potentials of graphene that widely applied in the current integrated circuit field, low-temperature growth of graphene on non-metal substrate with a uniform and single-crystal continuous films is urgently demanded. Motivated by these considerations, we propose a convenient and controllable approach for large-scale growth of single-crystal and continuous graphene films directly on germanium semiconductor substrate by plasma enhanced chemical vapor deposition. Notably, the deposition temperature of the proposed graphene growth method is reduced smaller than 600 ℃, which renders the process to be scalable and compatible with the mainstream silicon-based microelectronics technology. Moreover, by combining the theoretical calculations (i.e., first-principles calculation and molecular dynamics) and experimental characterizations, the corresponding mechanisms of graphene grown process by plasma enhanced chemical vapor deposition is deeply investigated, including nucleation, growing and joint. In order to demonstrate the potential optoelectronic applications of as-grown graphene-germanium heterojunction without any transfer process, Schottky devices (such as photodetectors, solar cells, etc.) will be fabricated, and the opto-electronic properties of germanium-graphene Schottky structure will be investigated. Our works in this project may pave the way for low-temperature growing single-crystal graphene on non-metal substrate and their applications in graphene-based nanoelectronic/optoelectronic devices.

在非金属基底上低温制备大面积单晶石墨烯连续膜的技术是实现石墨烯在集成电路中大规模应用的前提。针对上述要求，本项目拟采用等离子体增强化学气相沉积法，实现半导体锗基底上大面积单晶石墨烯连续膜的制备，且制备温度（＜600 ℃）与半导体制造工艺相兼容；结合测试表征技术与理论计算（第一性原理和分子动力学），揭示等离子体增强化学气相沉积法低温制备锗基单晶石墨烯连续膜的生长机理；利用锗基底与顶层所生长的单晶石墨烯形成的二维异质结，开展锗-石墨烯肖特基器件（如光电探测器、太阳能电池等）的前期探索应用。本项目的研究为非金属基底上单晶石墨烯连续膜的低温生长及石墨烯电子学器件的发展奠定了重要基础。

在非金属基底上低温制备大面积单晶石墨烯连续膜的技术是实现石墨烯在集成电路中大规模应用的前提。针对上述要求，本项目采用等离子体增强化学气相沉积法（PECVD），成功实现了半导体锗基底上大面积单晶石墨烯连续膜（即二维石墨烯）的制备，且制备温度（＜600摄氏度）与半导体制造工艺相兼容。结合测试表征技术与理论计算（第一性原理和分子动力学），揭示PECVD低温制备二维石墨烯的生长机理；并开展了锗-石墨烯肖特基器件（如光电探测器）的探索应用。但是由于二维石墨烯的总体光吸收低（约为2.3%）和载流子寿命短（ps量级），导致二维石墨烯光电探测器件的响应度低，仅为几十甚至零点几mA/W，在高灵敏度探测应用上受到限制。. 为了解决上述问题，我们将二维石墨烯为缓冲层利用PECVD技术直接生长三维石墨烯，避免了非晶碳态无定型碳层的出现。并研究了PECVD法的生长参数（如等离子体功率、生长温度、生长压力、生长时间和气体比率）与三维石墨烯质量之间的关系；在三维石墨烯的表征方面，将对不同工艺条件下制备的材料的结构、形貌特征和物性进行研究，从而指导生长参数的调整和制备工艺的改进；总结、归纳PECVD法制备三维石墨烯的工艺参数。根据二维石墨烯优异的导电性和三维石墨烯晶格相似的特点提高了三维石墨烯的性能。因为纵向生长的二维石墨烯重叠形成的垂直结构三维石墨烯不仅具有与二维石墨烯相似的电特性，而且由于边缘效应和界面折射率均匀，在近红外到红外区域均表现出良好的光吸收。以二维石墨烯为缓冲层不仅不会破坏二维石墨烯的质量，还会促进三维石墨烯的成核进而生长三维石墨烯。三维石墨烯增加了光吸收强度，二维石墨烯改善肖特基结的电性能，并与三维石墨烯相结合增强了光的吸收能力，降低了三维石墨烯的势垒，基于三维石墨烯/二维石墨烯/锗结构的光电探测器具有优异的光电性能。基于上述材料，将应用推广至气体传感器、可穿戴传感器、太阳能电池和生物抗菌等方面的应用。. 本项目的研究为石墨烯在微电子学、电子传感和生物抗菌领域的应用奠定基础。

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