钯钛多酸的设计与合成及其作为分子模型在光催化选择性醇氧化中的应用研究

批准号:
22001066
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
24.0 万元
负责人:
杨鹏
依托单位:
学科分类:
元素化学
结题年份:
2023
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
杨鹏
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中文摘要
利用光催化技术实现由醇到醛或酮的氧化合成对于绿色化学的发展和实际工业应用具有重要意义。如何提高氧化反应的选择性是二氧化钛光催化剂研究领域亟待解决的瓶颈问题。目前,氧化钯负载的半导体光催化材料已显示出较好的醇氧化选择性,对于其催化机理的揭示和催化活性的优化成为当下的研究热点。本项目透过多酸化学的视角,以钯多酸和钛多酸分子的融合共筑来模拟大尺度下氧化钯助催化剂和二氧化钛主催化剂之间的相互作用。研究以钯钛多酸的设计合成为中心,以晶体结构和催化性能的测定为基础,依靠实验表征与理论计算相结合的方法,基于钯钛多酸“助—主催化剂”分子模型的建立来剖析氧化钯所特有的双电子还原现象。同时,对钯钛多酸分子模型中的钯多酸组分进行原子尺度下的精确调节,以此来模拟助催化剂尺寸效应和分布状态对于催化活性的影响。探明构效关系,为氧化钯负载的二氧化钛光催化剂的设计及其选择性醇氧化性能的提升提供有价值的理论指导。
英文摘要
The oxidation of alcohols to the corresponding aldehydes or ketones via photocatalysis has been vital to the development of synthetic techniques in green chemistry and derived industrial applications. The enhancement of oxidation selectivity represents an emerging bottleneck in the exploitation of titanium dioxide photocatalysts. Palladium oxide loaded semiconductor materials has behaved a decent selectivity in the oxidation of alcohols, which draws forth the recent study of their photocatalytic mechanisms and further improvement. Through the lens of polyoxometalate chemistry, our research proposal focuses on the integration of polyoxopalladates and polyoxotitanates to simulate the interactions between palladium oxide and titanium dioxide, which serve as the co- and primary catalyst, respectively. Our research stands on the design and synthesis of composite palladium(II)-titanium(IV)-based polyoxometalates, as well as the determination of their crystal structures and photocatalytic activities. Supported by the ensemble of experimental and theoretical analyses on the expected mixed metal-oxo clusters, the establishment of molecular models on the "co-&primary photocatalysts" would greatly contribute to the understanding of the two-electron reduction feature of the palladium oxide promoter. Meanwhile, the controlled growth of polyoxopalladates at the atomic scale could be qualified to simulate the size and distribution effects of noble-metal co-catalysts, yielding the structure-activity relationship that beacons the designed preparation and improved performance of palladium oxide loaded titanium dioxide photocatalysts.
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DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c02751
发表时间:2022-11
期刊:Inorganic chemistry
影响因子:4.6
作者:Peng Yang;M. E. Mahmoud;Yixian Xiang;Zhengguo Lin;Xiang Ma;J. Christian;J. K. Bindra;Jared S Kinyon-Ja
通讯作者:Peng Yang;M. E. Mahmoud;Yixian Xiang;Zhengguo Lin;Xiang Ma;J. Christian;J. K. Bindra;Jared S Kinyon-Ja
DOI:10.1021/acs.inorgchem.3c01530
发表时间:2023-08
期刊:Inorganic chemistry
影响因子:4.6
作者:Tiancong Ma;Xiang Ma;Zhengguo Lin;Jiayao Zhang;Peng Yang;Tibor Csupász;I. Tóth;S. Misirlić-Denčić;A. Isakovic;D. Lembo;M. Donalisio;U. Kortz
通讯作者:Tiancong Ma;Xiang Ma;Zhengguo Lin;Jiayao Zhang;Peng Yang;Tibor Csupász;I. Tóth;S. Misirlić-Denčić;A. Isakovic;D. Lembo;M. Donalisio;U. Kortz
DOI:10.1039/d4qi00026a
发表时间:2024-01-27
期刊:INORGANIC CHEMISTRY FRONTIERS
影响因子:7
作者:Zhao,Yue;Li,Cheng-Lan;Yang,Peng
通讯作者:Yang,Peng
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c03543
发表时间:2022-12
期刊:Inorganic chemistry
影响因子:4.6
作者:Yilin Niu;Yue Ding;Hongxin Sheng;Sai Sun;Chaoqin Chen;Jing Du;Hong‐Ying Zang;Peng Yang
通讯作者:Yilin Niu;Yue Ding;Hongxin Sheng;Sai Sun;Chaoqin Chen;Jing Du;Hong‐Ying Zang;Peng Yang
DOI:10.1021/acsami.3c09698
发表时间:2023-09
期刊:ACS applied materials & interfaces
影响因子:9.5
作者:Yue Zhao;Kelin Li;Jing Du;Chao Chen;She Chen;Peng Yang
通讯作者:Yue Zhao;Kelin Li;Jing Du;Chao Chen;She Chen;Peng Yang
基于金属氧簇与有机大环共筑的多孔材料在机动车动力系统中的应用探索
- 批准号:2022JJ20007
- 项目类别:省市级项目
- 资助金额:0.0万元
- 批准年份:2022
- 负责人:杨鹏
- 依托单位:
钯铌氧簇的可控组装及其光催化醇选择性氧化性能研究
- 批准号:2021JJ40049
- 项目类别:省市级项目
- 资助金额:0.0万元
- 批准年份:2021
- 负责人:杨鹏
- 依托单位:
国内基金
海外基金
