典型全氟化合物在沉积物中的分配行为与微观机制

本项目通过现场采样调查结合实验室模拟试验研究了全氟化合物（PFASs）在环境中的分配行为、迁移转化机制及其生物有效性，已达到预期目标和考核指标，发表论文15篇，其中SCI论文12篇。主要研究成果如下：1）对太湖和辽河的水、沉积物中PFASs的含量水平和空间分布调查显示，PFOA和PFOS是太湖水样中主要的PFASs，PFHxS是辽河水样中最主要的PFASs，其次是PFOA；两个流域沉积物中PFOS和长链PFCAs（全氟烷基酸）浓度远远高于水样中浓度。2）水生生物的营养级和摄食习惯是影响PFASs生物积累的主要因素，头和肝脏或内脏器中PFASs浓度高于肌肉，全氟癸酸等长碳链PFASs可以被生物积累。3）疏水作用是控制PFASs在沉积物中分配的主要作用，其他作用（如静电作用、氢键）对短链PFASs在沉积物上的分配有较大影响，碳链长度和官能团都会影响PFASs在沉积物各粒径中的分配和解吸。4）腐殖质对PFHxS和PFOS的吸附能力远低于一般的疏水性有机污染物。腐殖质中的脂肪族成分对PFSAs的吸附起着重要的作用。PFHxS在腐殖质上具有明显的解吸滞后现象，而PFOS的解吸滞后现象却不明显。5）三种粘土矿物（蒙脱石、高岭土、赤铁矿）对四种PFASs吸附强弱顺序如下：PFHxS ≈ PFOS  PFOA > PFHxA。三种粘土矿物对同一种PFAS的吸附能力相差不大。溶液化学参数对PFOS在三种矿物质上的吸附影响较大，而对其他三种PFASs影响较小。6）PFASs在土壤中的锁定主要是由土壤有机质引起的，蚯蚓对土壤中长碳链的PFCAs和PFSAs（全氟磺酸）有明显的富集效应，相同碳链长度的PFSAs比PFCAs容易在蚯蚓体内富集，土壤锁定行为会导致PFASs生物有效性降低。7）蚯蚓对PFASs的吸收随着碳链长度的增加而增强，清除能力刚好相反；相同全氟碳链长度的PFSAs比PFCAs在蚯蚓体内的富集能力更强。小麦根能有效的吸收土壤中的PFASs，茎叶中的PFASs主要来自于根部向茎叶的传输，PFASs在小麦根中的富集因子（RCFs）以及在整个小麦中的富集因子（BCF）均随着全氟碳链长度增加而降低。当全氟碳链长度≥7时，PFASs在蚯蚓体内的富集能力比在植物体内强，而在全氟碳链长度<7时恰好相反。