利用二维振动光谱研究凝聚相分子间能量传递随温度变化的机理

批准号:
21373213
项目类别:
面上项目
资助金额:
84.0 万元
负责人:
袁开军
依托单位:
学科分类:
B0304.化学动力学
结题年份:
2017
批准年份:
2013
项目状态:
已结题
项目参与者:
俞盛锐、郭庆、蒋博、沈宇能
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中文摘要
振动能量传递是分子反应动力学中很重要的一步。许多凝聚相的反应,比如火箭推进剂的激光引爆,半导体光催化,固体激光器的振动布居反转都包含能量的传递和弛豫。而这些过程往往发生在很短的时间尺度上,利用飞秒二维振动光谱可以对这些振动模式进行振动激发,并随之追踪探测振动频率随时间的变化,从而实时观测振动能量在分子间的传递。本申请将通过一系列实验设计,定量的研究振动能量在固体分子中的微观传递机理和传递速率,并通过降温和升温研究固体分子的转动弛豫和能量传递随温度的变化,尤其是晶型转变和相变过程中传能机理的变化。
英文摘要
Vibrational energy transfer is one of central issues in molecular reaction dynamics.In condensed phases,many physical or chemical processes involve vibrational energy decay or energy transfer,like laser initiated detonation,photocatalysis on semiconductor,vibrational state inversion in solid lasers. These processes occur in the very short time scale. By using femtosecond two-dimensional vibrational spectroscopy, we could excite one of the vibrational modes, and then detect the time dependent frequency changing.We can directly measure the mode-specific vibrational energy transfer rate. The objective of this proposal is to systematically and quantitatively investigate the vibrational energy transfer mechanism and transfer rate in solid state by designing a series of experiments, and to study the temperature dependent vibrational energy transfer and rotational decay, expecially the mechanism difference between phase changing and structure changing.
本项目利用飞秒二维振动光谱对凝聚相小分子体系之间的能量传递、化学交换以及转动弛豫进行了系列研究,揭示了分子间能量传递机理、化学交换速率以及分子结合方式等微观信息。实验测量了硫氰酸胍(GdmSCN)水溶液振动能量弛豫和共振能量传递速率,研究表明水溶液中部分阴离子以离子团簇的形式存在。在3M GdmSCN溶液体系,离子团簇中的阴离子之间的平均距离为5.6 Å。利用二维红外光谱我们研究了硫氰酸胍和硫氰酸钾(GdmSCN/KSCN)混合晶体不同温度下的传能过程,结果表明熔融态和常温水溶液中的非共振能量传递都是由退相位机理起主导作用。利用二维红外光谱我们研究了同位素效应在氢键断裂和生成动力学中的作用。结果表明H/D同位素效应在氢键交换动力学过程中可以忽略不计。另外利用超快振动光谱研究了锂盐溶液体系中锂离子的溶剂化结构。在丁二氰溶液中,22oC下Li+-SN的配位数为2,在80oC下Li+-SN的配位数为2.5。而在乙氰溶液中,Li+-CH3CN的配位数为4,这些结果与理论计算的结果很好的吻合。本项目在国际重要学术期刊上发表论文8篇,3次受邀在国际国内学术会议作报告。培养了1名博士后、1名博士和1名硕士。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
The Anion Effect on Li+ Ion Coordination Structure in Ethylene Carbonate Solutions
碳酸乙烯酯溶液中阴离子对锂离子配位结构的影响
DOI:10.1021/acs.jpclett.6b01664
发表时间:2016
期刊:JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY LETTERS
影响因子:5.7
作者:Jiang Bo;Ponnuchamy Veerap;ian;Shen Yuneng;Yang Xueming;Yuan Kaijun;Vetere Valentina;Mossa Stefano;Skarmoutsos Ioannis;Zhang Yufan;Zheng Junrong
通讯作者:Zheng Junrong
The molecular rotational motion of liquid ethanol studied by ultrafast time resolved infrared spectroscopy
超快时间分辨红外光谱研究液体乙醇的分子旋转运动
DOI:10.1039/c6cp07380h
发表时间:2017
期刊:PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS
影响因子:3.3
作者:Deng Gang-hua;Shen Yuneng;He Zhigang;Zhang Qiang;Jiang Bo;Yuan Kaijun;Wu Guorong;Yang Xueming
通讯作者:Yang Xueming
Nonresonant Vibrational Energy Transfer on Metal Nanoparticle/Liquid Interface
金属纳米颗粒/液体界面上的非共振振动能量转移
DOI:10.1021/acs.jpcc.6b03777
发表时间:2016-10
期刊:JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C
影响因子:3.7
作者:Li Jiebo;Yuan Kaijun;Chen Hailong;Mir;a Andrea;Shen Yuneng;Jiang Bo;Chen Yajing;Zhang Yufan;Guo Xunmin;Zheng Junrong
通讯作者:Zheng Junrong
Solvation structure around the Li+ ion in succinonitrile-lithium salt plastic crystalline electrolytes
丁二腈-锂盐塑性结晶电解质中锂离子周围的溶剂化结构
DOI:10.1039/c6cp02878k
发表时间:2016
期刊:PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS
影响因子:3.3
作者:Shen Yuneng;Deng Gang-Hua;Ge Chuanqi;Tian Yuhuan;Wu Guorong;Yang Xueming;Zheng Junrong;Yuan Kaijun
通讯作者:Yuan Kaijun
DOI:10.1063/1674-0068/29/cjcp1602028
发表时间:2016-08
期刊:Chinese Journal of Chemical Physics
影响因子:1
作者:Shen Yu-neng;Jiang Bo;Ge Chuan-qi;Deng Gang-hua;Chen Hai-long;Yang Xue-ming;Yuan Kai-jun;Zheng Jun-rong
通讯作者:Zheng Jun-rong
转动激发相关的光化学反应动力学
- 批准号:22241304
- 项目类别:专项项目
- 资助金额:300.00万元
- 批准年份:2022
- 负责人:袁开军
- 依托单位:
小分子光解动力学研究
- 批准号:21922306
- 项目类别:优秀青年科学基金项目
- 资助金额:120万元
- 批准年份:2019
- 负责人:袁开军
- 依托单位:
利用极紫外自由电子激光研究水和二氧化碳分子的光化学
- 批准号:21873099
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:66.0万元
- 批准年份:2018
- 负责人:袁开军
- 依托单位:
高能碰撞反应O(3P)+H2的态态反应动力学研究
- 批准号:21673232
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:66.0万元
- 批准年份:2016
- 负责人:袁开军
- 依托单位:
量子态分辨的里德堡态氢原子与分子的反应实验研究
- 批准号:21103185
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:25.0万元
- 批准年份:2011
- 负责人:袁开军
- 依托单位:
国内基金
海外基金
