原子尺度下甲烷完全燃烧过程中Pd基催化剂的结构演变与催化性能的原位电镜研究
结题报告
批准号:
91645103
项目类别:
重大研究计划
资助金额:
75.0 万元
负责人:
王勇
依托单位:
学科分类:
B0201.基础理论与表征方法
结题年份:
2019
批准年份:
2016
项目状态:
已结题
项目参与者:
孙成华、邹世辉、王亚、张栒、吴哲敏、盛丽萍
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中文摘要
本项目拟以环境透射电镜和原位气氛样品杆系统为主要研究手段,在原子尺度下实时观测Pd及其合金催化剂在甲烷完全燃烧过程中的表面结构变化,并采用在线质谱仪来实时检测CH4催化反应性能,进而将催化剂的结构转变与其催化甲烷燃烧的性能直接关联起来。结合催化材料的构效关系和第一性原理理论计算,对Pd及其合金催化甲烷完全燃烧的反应机理进行了深入研究,特别是催化燃烧反应中的迟滞现象和水中毒现象。
英文摘要
We propose an “operando" TEM technique that combines the atomic-scale characterization of Pd-based catalysts during CH4 catalytic combustion reaction with the simultaneous measurement of the catalyst activity using on-line mass spectroscopy. The in situ gas involved transmission electron microscopy is able to study dynamic gas-solid interactions under reacting gas conditions at elevated temperature and ambient pressure (up to 1bar) with atomic resolution. By correlating catalytic data with operando TEM observations, the structure-reactivity relations in CH4 catalytic combustion will be achieved. Combining these results and first principle calculations, we can get a comprehensive understanding on the catalytic mechanism of CH4 combustion, especially the so-called hysteresis phenomenon and water poisoning on Pd-based catalysts.
本项目以环境透射电镜和原位气氛样品杆系统为主要研究手段,在原子尺度下实时观测Pd及其合金催化剂在甲烷氧化过程中的表界面结构变化,并采用在线质谱仪来实时检测气体产物和催化反应性能,进而将催化剂的结构转变与其催化甲烷氧化的性能直接关联起来。结合催化材料的构效关系和第一性原理理论计算,对Pd及其合金催化甲烷氧化的反应机理进行了深入研究。主要在加热或气氛环境下,研究Pd基催化剂(Pd纳米颗粒,Pd-Pt核壳纳米颗粒,Pd负载型催化剂等)的表界面结构变化,以及在真实反应条件下Pd催化甲烷氧化的催化反应热力学与动力学等,为设计高性能的Pd基催化剂催化甲烷氧化提供了实验和理论依据。. 项目研究内容主要围绕着Pd基催化剂的表界面与环境响应,取得了以下主要研究成果:1)揭示了Pd-Pt合金纳米颗粒的高温稳定性以及合金化机制,为催化剂的合金化设计提供了实验依据;2)揭示了Pd纳米颗粒在一个大气压不同气氛下的变形机制;3)发现了Pd纳米颗粒与TiO2不同晶面的强相互作用现象,为调控强相互作用提高催化性能提供了新的路径;4)建立了研究超快气固反应动力学的新方法,解决了金属颗粒快速氧化反应动力学很难获取这一瓶颈问题;5)在原子级分辨率下直接原位观察到甲烷氧化振荡过程中Pd和PdO活性位点的转换,揭示了甲烷氧化振荡现象的本质;6)首次原位观察到TiO2 (1×4)-(001)表面分子级水解离吸附及反应,为催化反应的可视化研究提供了新的思路。研究结果对理解甲烷氧化催化机理以及设计高性能的Pd基催化剂提供了重要的实验依据和关键的参考信息。自2017年1月开始到2019年12月在本项目的资助下共发表了SCI文章17篇,申请了发明专利2项。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1002/anie.201811933
发表时间:2018
期刊:Angew Chem Int Ed Engl
影响因子:--
作者:Yuan Wentao;Zhang Dawei;Ou Yang;Fang Ke;Zhu Beien;Yang Hangsheng;Hansen Thomas W;Wagner Jakob B;Zhang Ze;Gao Yi;Wang Yong
通讯作者:Wang Yong
DOI:10.1007/s12274-017-1645-9
发表时间:2017
期刊:Nano Research
影响因子:9.9
作者:Y. Jiang;Z. Zhang;W. Yuan;X. Zhang;Y. Wang;Z. Zhang
通讯作者:Z. Zhang
Surface faceting and compositional evolution of Pd@ Au core- shell nanocrystals during in situ annealing
原位退火过程中 Pd@ Au 核壳纳米晶的表面刻面和成分演化
DOI:10.1039/c8cp07576j
发表时间:2019
期刊:Physical Chemistry Chemical Physics
影响因子:3.3
作者:Wu Zhemin;Tang Min;Li Xiaoyan;Luo Sai;Yuan Wentao;Zhu Beien;Zhang Hui;Yang Hangsheng;Gao Yi;Wang Yong
通讯作者:Wang Yong
DOI:10.1021/acs.nanolett.9b01934
发表时间:2019
期刊:Nano Letters
影响因子:10.8
作者:Yu Jian;Li Xiao-Yan;Miao Junjian;Yuan Wentao;Zhou Shihui;Zhu Beien;Gao Yi;Yang Hangsheng;Zhang Ze;Wang Yong
通讯作者:Wang Yong
Oxide Catalysts with Ultrastrong Resistance to SO2 Deactivation for Removing Nitric Oxide at Low Temperature
具有超强抗 SO2 失活能力的氧化物催化剂用于低温脱除一氧化氮
DOI:10.1002/adma.201903719
发表时间:2019-09-02
期刊:ADVANCED MATERIALS
影响因子:29.4
作者:Ma, Zhaoxia;Sheng, Liping;Wang, Yong
通讯作者:Wang, Yong
蛾气味受体分子识别机制的计算生物物理研 究
  • 批准号:
    Z24C050004
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2024
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
细菌鞭毛马达定子单元分子机制的计算生物物理研究
  • 批准号:
    32371300
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
铅卤化物晶格褶皱及其稳定性提升机制研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    --
  • 资助金额:
    30万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
核糖体生成因子Bms1和Rcl1在肝癌发生中的作用及机制研究
  • 批准号:
    32000565
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    24.0万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
金属纳米颗粒氧化机制的原位环境显微学研究
  • 批准号:
    51971202
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    60.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
炔醇加氢机理研究及高效催化剂的开发
  • 批准号:
    21872121
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    66.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
气体环境下纳米催化剂结构与性能的显微学研究
  • 批准号:
    LD19B030001
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
芳环加氢炭负载型多相催化剂的多尺度设计及研制
  • 批准号:
    91534114
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2015
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
用于取代硝基化合物选择性加氢反应的纳米催化剂研制
  • 批准号:
    21376208
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2013
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
拓扑绝缘体纳米材料的制备、显微结构及输运性能的研究
  • 批准号:
    11174244
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    75.0万元
  • 批准年份:
    2011
  • 负责人:
    王勇
  • 依托单位:
国内基金
海外基金