纤维素基γ-戊内酯的绿色化学研究
批准号:
21172209
项目类别:
面上项目
资助金额:
60.0 万元
负责人:
傅尧
依托单位:
学科分类:
仿生与绿色合成
结题年份:
2015
批准年份:
2011
项目状态:
已结题
项目参与者:
邓晋、赵岩、潘涛、来大明、朱明山、田玉奎、李江
中文摘要
本项目拟从绿色化学角度出发,以纤维素为原料经新型能源平台化合物γ-戊内酯转化为液体烃类燃料为研究目标,针对纤维素制γ-戊内酯过程中的酸水解反应和甲酸原位还原反应以及γ-戊内酯制烃类化合物过程中的脱羧聚合反应开展研究,通过设计并合成双功能催化剂和固体酸催化剂,实现纤维素基γ-戊内酯的高效绿色化学转化,利用酸性离子液体和均相钯催化剂,完成在温和条件下制备C8以上烃类化合物的连续反应。本项目的创新之处在于使用水解过程中的副产物甲酸原位还原乙酰丙酸制备γ-戊内酯,避免了外部氢气的供给,实现了整个反应体系的低排放,与传统方法比较具有更佳的原子经济性。此外充分利用烃类化合物与离子液体不互溶的特性解决均相催化中的分离难题,为非粮生物质催化转化为高级液体燃料奠定理论基础。
英文摘要
本项目从绿色合成化学角度出发,以生物质纤维素和糖类经新型能源平台分子γ-戊内酯制取液体燃料和高附加值化学品为研究目标,针对纤维素和葡萄糖制乙酰丙酸过程中的酸水解反应、甲酸原位还原反应及乙酰丙酸在不同的催化加氢条件下的还原反应开展研究,我们通过设计并合成多种高效非均相催化剂及均相加氢催化剂,研究了乙酰丙酸及γ-戊内酯在不同氢源及不同的催化体系下的转化过程和机理研究,实现了纤维素固体酸水解,乙酰丙酸催化氢化制γ-戊内酯,以及γ-戊内酯进一步到吡咯烷酮、芳烃和戊酸脂等其他高附加值化学品的化学转化。在项目执行期间,项目负责人于2012年入选中组部首批“青年拔尖人才支持计划”,2013年获得国家杰出青年科学基金项目资助。该项目执行期间共发表 SCI 收录论文49篇,包括Journal of the American Chemical Society 2篇,Angewandte Chemie International Edition 3篇,ChemSusChem 9篇,Green Chemistry 10篇,Bioresource Technology2篇,获得授权中国发明专利4篇。Green Chemistry 杂志邀请课题组撰写了关于固体酸催化生物质纤维素水解领域的前瞻性综述(Green Chem., 2013, 15, 1095),项目负责人受邀担任了国际绿色化学领域权威刊物ChemSusChem国际顾问编委,获得教育部霍英东教育基金会青年教师奖一等奖。
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DOI:
--
发表时间:
2014
期刊:
Acta Chimica Sinica
影响因子:
2.5
作者:
[严龙, 庞欢, 黄耀兵, 傅尧]
通讯作者:
傅尧
Decarboxylative 1,4-Addition of alpha-Oxocarboxylic Acids with Michael Acceptors Enabled by Photoredox Catalysis.
通过光氧化还原催化实现 α-氧代羧酸与迈克尔受体的脱羧 1,4-加成。
DOI:
--
发表时间:
2015
期刊:
Org Lett
影响因子:
--
作者:
[Wang, Guang-Zu, Shang, Rui, Cheng, Wan-Min, Fu, Yao]
通讯作者:
Fu, Yao
Depolymerization of lignin by catalytic oxidation with aqueous polyoxometalates
通过用水性多金属氧酸盐催化氧化解聚木质素
DOI:
10.1016/j.apcata.2013.07.044
发表时间:
2013-10
期刊:
Applied Catalysis A: General
影响因子:
--
作者:
[Pan, Tao, Zuo, Yong, Fu, Yao, Guo, Qing-Xiang]
通讯作者:
Guo, Qing-Xiang
DOI:
10.1039/c3gc40927a
发表时间:
2013-09
期刊:
Green Chemistry
影响因子:
9.8
作者:
[T. Pan;Jin Deng;Qingli Xu;Xu Yang;Q. Guo;Yao Fu]
通讯作者:
T. Pan;Jin Deng;Qingli Xu;Xu Yang;Q. Guo;Yao Fu
DOI:
10.1039/c3cc46069j
发表时间:
2013-10
期刊:
Chemical communications
影响因子:
4.9
作者:
[Qianqian Lu;Haizhu Yu;Yao Fu]
通讯作者:
Qianqian Lu;Haizhu Yu;Yao Fu
共 59 条
有机不饱和体系的硼化官能化
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批准号:21732006
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项目类别:重点项目
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资助金额:300.0万元
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批准年份:2017
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负责人:傅尧
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依托单位:
过渡金属催化的生物质基多羟基化合物脱氧脱水反应机理研究
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批准号:21572212
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项目类别:面上项目
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资助金额:65.0万元
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批准年份:2015
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负责人:傅尧
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依托单位:
第十届全国物理有机化学学术会议
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批准号:21342401
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项目类别:专项基金项目
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资助金额:4.0万元
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批准年份:2013
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负责人:傅尧
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依托单位:
亚铜催化的杂环化合物碳杂偶联反应机理的理论和实验研究
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批准号:20972148
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项目类别:面上项目
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资助金额:36.0万元
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批准年份:2009
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负责人:傅尧
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依托单位:
过渡金属氢化物化学键性能的理论计算
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批准号:20602034
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:27.0万元
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批准年份:2006
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负责人:傅尧
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依托单位:
国内基金
海外基金