形稳复合氧化物阳极分子催化到高选择性析气电极的研究

批准号:
51072239
项目类别:
面上项目
资助金额:
39.0 万元
负责人:
魏子栋
依托单位:
学科分类:
E0205.无机非金属基复合材料
结题年份:
2013
批准年份:
2010
项目状态:
已结题
项目参与者:
王耀琼、章毅、符颖、吴梅、杨林江、赵巧玲、李云霞
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中文摘要
复合氧化物形稳阳极(DSA)是氯碱工业的析氯电极,其析氯催化活性和稳定性对节能具有重要的意义。但是,DSA使用一段时间后,会由于表面活性位的损失、比表面的降低、以及RuO2的损耗等使DSA上的析氯过电位增加,进而接近析氧电位,伴随DSA的析氧, DSA的失活会明显加快。本研究通过建立掺杂改性钌钛氧化涂层模型,采用DFT方法研究其析氯析氧反应差异,探究不同钌钛氧化涂层与析氯、析氧反应中间物种前线轨道的匹配情况,确定氧化物涂层的选择性和稳定性;通过在钛基体上采用阳极氧化法制备TiO2纳米管阵列中填装氧化物,获得有序的高效选择性的氯碱阳极,即具有抑制析氧而加速析氯的形稳阳极。
英文摘要
复合氧化物形稳阳极(DSA)是氯碱工业的析氯电极,其析氯催化活性和稳定性对节能具有重要的意义。针对现有DSA使用一段时间后,表面活性位逐渐损失、比表面降低,导致析氯过电位增加,氯氧电位差减小,DSA失活明显加快等问题,本研究通过改变调节DSA结构与形貌,增强催化活性和稳定性,并揭示其催化机理。通过纳米调控,采用阳极氧化法直接在Ti基底上形成TiO2纳米管阵列(TNTs),从而提高载体的比表面积,促进催化剂的分散,在含钌涂液中掺入一定量的锡锑物种,形成固溶体结构,通过调节成分与配比、涂覆顺序等工艺,制得一种复合氧化物涂层催化剂,该新型DSA与传统Ti片涂渍的电极相比,显示出更好的抑制析氧、促进析氯反应的电催化活性;采用水热溶剂法直接在Ti基底上原位合成钌钛氧化物形稳阳极,通过改变反应条件,调节催化层的晶体结构、组成和形貌,获得颗粒均匀、分散性好的阳极催化剂,从而使电极具有较好的析氯催化性能;在钌钛氧化物涂层中掺杂Pb形成三元混合氧化物,通过改变掺杂量来改变涂层的组成和形貌,从而抑制析氧反应,提高DSA的析氯催化性能。DFT方法研究发现析氯反应实际过程是活性位优先吸附O,Cl吸附于Ocus位,再与溶液里面Cl-反应生成Cl2而脱附的反应机理,为实际电解过程中催化剂的选择性催化和失活情况提供有效的理论依据。
期刊论文列表
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DOI:--
发表时间:2013
期刊:中国科学:化学
影响因子:--
作者:魏子栋
通讯作者:魏子栋
A CO-tolerant PtRu catalyst supported on thiol-functionalized carbon nanotubes for the methanol oxidation reaction
硫醇功能化碳纳米管负载的耐CO PtRu催化剂用于甲醇氧化反应
DOI:10.1016/j.jpowsour.2013.08.102
发表时间:2014-02
期刊:Journal of Power Sources
影响因子:9.2
作者:Guo, Lin1;Guo, Lin1;Chen, Siguo1;Chen, Siguo1;Li, Li1;Li, Li1;Wei, Zidong1;Wei, Zidong1
通讯作者:Wei, Zidong1
DOI:10.1039/c3cc44428g
发表时间:2013-10
期刊:Chemical communications
影响因子:4.9
作者:Xiaohong Xie;Siguo Chen;W. Ding;Yao Nie;Zidong Wei
通讯作者:Xiaohong Xie;Siguo Chen;W. Ding;Yao Nie;Zidong Wei
Anchoring Effect of Exfoliated-Montmorillonite-Supported Pd Catalyst for the Oxygen Reduction Reaction
剥离蒙脱土负载钯催化剂对氧还原反应的锚定作用
DOI:10.1021/jp402367g
发表时间:2013-05
期刊:Journal of Physical Chemistry C
影响因子:3.7
作者:Li, Li;Qi, Xueqiang;Qi, Xueqiang;Chen, Siguo;Chen, Siguo;Hu, Baoshan;Hu, Baoshan;Wei, Zidong;Wei, Zidong
通讯作者:Wei, Zidong
DOI:10.1007/s11426-013-4893-x
发表时间:2013-05
期刊:Science China Chemistry
影响因子:--
作者:M. Xia;Y. Liu;Li Li-Li;K. Xiong;X. Qi;Linjiang Yang;Baoshan Hu;Yun Xue;Zidong Wei
通讯作者:M. Xia;Y. Liu;Li Li-Li;K. Xiong;X. Qi;Linjiang Yang;Baoshan Hu;Yun Xue;Zidong Wei
专题研讨类:电解水制氢耦合有机电化学合成
- 批准号:22342016
- 项目类别:专项基金项目
- 资助金额:10万元
- 批准年份:2023
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
电解水制氢与绿色化工耦合的科学基础
- 批准号:--
- 项目类别:重大项目
- 资助金额:1787万元
- 批准年份:2020
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
电解水制活性氢/氧耦合有机物加氢与氧化
- 批准号:--
- 项目类别:--
- 资助金额:500万元
- 批准年份:2020
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
抗水淹及H2O2氧化三维多级孔道氧电极的构建与催化性能研究
- 批准号:51772037
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:60.0万元
- 批准年份:2017
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
杂原子掺碳催化剂介尺度表界面结构调控与构建
- 批准号:91534205
- 项目类别:重大研究计划
- 资助金额:300.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
基于非贵金属催化剂燃料电池空气电极研究
- 批准号:21436003
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:360.0万元
- 批准年份:2014
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
以层状无机化合物为扁平纳米反应器制备氮掺杂类石墨烯燃料电池催化剂
- 批准号:51272297
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:80.0万元
- 批准年份:2012
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
能量储存与转化的电化学基础研讨会
- 批准号:21146402
- 项目类别:专项基金项目
- 资助金额:4.0万元
- 批准年份:2011
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
燃料电池单分子催化到电堆成流过程的科学与化工问题研究
- 批准号:20936008
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:210.0万元
- 批准年份:2009
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
二维尺度"核/壳"结构燃料电池催化剂的构筑与催化特性研究
- 批准号:20676156
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:35.0万元
- 批准年份:2006
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
国内基金
海外基金
