以层状无机化合物为扁平纳米反应器制备氮掺杂类石墨烯燃料电池催化剂

批准号:
51272297
项目类别:
面上项目
资助金额:
80.0 万元
负责人:
魏子栋
依托单位:
学科分类:
E0203.碳素材料与超硬材料
结题年份:
2016
批准年份:
2012
项目状态:
已结题
项目参与者:
洪燕、冯永超、吴梅、丁炜、ALVI、熊春、汪虹敏、谢小红
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中文摘要
发展非贵金属燃料电池催化剂是实现燃料电池商业化应用的关键。其中,氮掺杂碳(N/C)催化剂是其中有可能替代Pt催化剂的非贵金属催化剂之一。但目前N/C催化剂尚面临掺氮效率低,活性差,导电性差,制备方法繁琐,成本也不低等缺点,而且其氧还原催化活性远不能和Pt类催化剂相比。本申请提出以价格低廉自然界广泛存在的层状无机化合物(LICs)作为扁平纳米反应器,通过对LICs主体层板和层间客体微观结构调控,并结合含氮前驱体的种类和用量、诱导扩散、烧结工艺等手段,借助LICs层间1纳米左右的限域空间和近乎封闭效应:避免石墨层堆积和氮烧失,在层间合成二维平面高效氮掺杂类石墨烯催化剂用于燃料电池氧还原催化。从根本上克服当前N/C催化剂尚面临合成成本高、活性差等一系列问题。
英文摘要
Developing catalysts with high performance and low cost for oxygen reduction reaction (ORR) has been one of the major challenges for large-scale application of fuel cells. Nitrogen-doped carbon (N/C) catalyst is one of the most promising alternative non-noble metal catalysts of Pt catalysts. However, its catalytic activity is still at a low level compared to Pt catalysts due to low electron conductivity, insufficient active sites. In this application, we provide a novel strategy to mass-production of nitrogen-doped graphene-like (N/G) catalysts by employing Layered Inorganic Compounds (LICs) as a quasi-closed flat nano-reactor. By means of the limited space and quasi-closed characteristics of the LICs reactor, we aim to fabricate two-dimensional N/G catalysts with high N doping efficiency but without worry of graphene pileup and N loss at high temperature. Therefore the problems with current nitrogen-doped carbon (N/C) catalysts, poor performance, low N-doping efficiency and so on, can be expected to be solved through this project's investigation.
开发价格低廉的高活性氧还原催化剂是推动燃料电池商业化的关键。这需要我们对催化剂的催化机理、催化剂的设计与制备方法、催化剂的团聚现象进行深一步的研究。目前,在众多各种各样的催化剂中,氮掺杂的碳材料备受关注,因为它不仅有丰富离域π电子,而且由于N掺杂的存在,使其含有丰富的氧还原活性位点。基于此,我们开发了一种全新的基于形态控制转换纳米聚合物制备高效氧还原碳纳米材料催化剂的方法——“NaCl 重结晶固型热解法”。 该方法制备的NPMCs的独特结构使大量的活性位暴露在ORR催化反应的三相界面上,大大提高了其传质效果和活性位点的利用率,以该催化剂组装的燃料电池最大输出功率可达 600 mW•cm-2,是目前最好的非贵金属催化剂。其次,制备了一种钴原子改性的聚吡咯纳米片作为一种新型的非贵金属氧还原催化剂,该催化剂是利用钴修饰的蒙脱土纳米片作为纳米反应器制备而来的,之所以该催化剂有较好的活性,是因为利用该方法制备的片层结构使催化剂更容易暴露活性位点,而且还使其具有很好的导电性。另外,利用剥离的蒙脱土纳米片制备了一种负载金属Pd的非铂催化剂,该催化剂由于Pd和蒙脱土的相互作用使其形成Pd-O共价键,因此,该催化剂表现出很好的氧还原活性和稳定性。此外,将金属Pt颗粒锚点在刻蚀的层状蒙脱中,制备出一种高活性和高稳定性的催化剂,这种结构很好的限制了Pt的团聚,因此在酸性条件中该催化剂表现出了很好的化学稳定性性和抗腐蚀性以及结构完整性。而后,制备了一种碳层包覆Pt/C表面的催化剂,该碳层不仅很好的阻止了Pt颗粒的团聚和溶解,而且还在没有阻碍活性位的前提下提高了该催化剂的活性,另外,由于外部碳层的保护,碳载体腐蚀的问题也得到了缓解。最后,我们通过在Pd/CNT还原Pt(IV)制备了一种高活性的核壳催化剂Pd@Pt/CNT,该催化剂的质量比活性是商业Pt/C催化剂的7-9倍,而且该催化剂H2O2产率仅仅是Pt/C的14.1%,通过密度泛函力量计算表明较低的H2O2产率是由于Pd的存在弱化了O*在Pt表面的吸附能。
期刊论文列表
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科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1021/jp506336c
发表时间:2014-08
期刊:Journal of Physical Chemistry C
影响因子:3.7
作者:D. Xiao;Weichao Sun;Hongjing Dai;Yanfang Zhang;Xin Qin;Li Li-Li;Zidong Wei;Xiaohua Chen
通讯作者:D. Xiao;Weichao Sun;Hongjing Dai;Yanfang Zhang;Xin Qin;Li Li-Li;Zidong Wei;Xiaohua Chen
Shape Fixing via Salt Recrystallization: A Morphology-Controlled Approach To Convert Nanostructured Polymer to Carbon Nanomaterial as a Highly Active Catalyst for Oxygen Reduction Reaction
通过盐重结晶固定形状:一种形态控制方法,将纳米结构聚合物转化为碳纳米材料,作为氧还原反应的高活性催化剂
DOI:10.1021/jacs.5b00292
发表时间:2015-04-29
期刊:JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY
影响因子:15
作者:Ding, Wei;Li, Li;Wei, Zidong
通讯作者:Wei, Zidong
Enhancing the stability and activity by anchoring Pt nanoparticles between the layers of etched montmorillonite for oxygen reduction reaction
通过将 Pt 纳米颗粒锚定在蚀刻蒙脱土层之间进行氧还原反应来增强稳定性和活性
DOI:10.1007/s11434-016-1161-4
发表时间:2016-08
期刊:Science Bulletin
影响因子:18.9
作者:Li Wei;Ding Wei;Nie Yao;Qi Xueqiang;Wu Guangping;Li Li;Liao Jianhua;Chen Siguo;Wei Zidong
通讯作者:Wei Zidong
Pt/C trapped in activated graphitic carbon layers as a highly durable electrocatalyst for the oxygen reduction reaction
Pt/C 被捕获在活性石墨碳层中,作为氧还原反应的高度耐用的电催化剂
DOI:10.1039/c4cc06781a
发表时间:2014-01-01
期刊:CHEMICAL COMMUNICATIONS
影响因子:4.9
作者:Nie, Yao;Chen, Siguo;Wei, Zidong
通讯作者:Wei, Zidong
DOI:10.1039/c4cc02180k
发表时间:2014-01-01
期刊:CHEMICAL COMMUNICATIONS
影响因子:4.9
作者:Ding, W.;Xia, M. -R.;Li, L.
通讯作者:Li, L.
专题研讨类:电解水制氢耦合有机电化学合成
- 批准号:22342016
- 项目类别:专项基金项目
- 资助金额:10万元
- 批准年份:2023
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
电解水制氢与绿色化工耦合的科学基础
- 批准号:--
- 项目类别:重大项目
- 资助金额:1787万元
- 批准年份:2020
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
电解水制活性氢/氧耦合有机物加氢与氧化
- 批准号:--
- 项目类别:--
- 资助金额:500万元
- 批准年份:2020
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
抗水淹及H2O2氧化三维多级孔道氧电极的构建与催化性能研究
- 批准号:51772037
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:60.0万元
- 批准年份:2017
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
杂原子掺碳催化剂介尺度表界面结构调控与构建
- 批准号:91534205
- 项目类别:重大研究计划
- 资助金额:300.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
基于非贵金属催化剂燃料电池空气电极研究
- 批准号:21436003
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:360.0万元
- 批准年份:2014
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
能量储存与转化的电化学基础研讨会
- 批准号:21146402
- 项目类别:专项基金项目
- 资助金额:4.0万元
- 批准年份:2011
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
形稳复合氧化物阳极分子催化到高选择性析气电极的研究
- 批准号:51072239
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:39.0万元
- 批准年份:2010
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
燃料电池单分子催化到电堆成流过程的科学与化工问题研究
- 批准号:20936008
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:210.0万元
- 批准年份:2009
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
二维尺度"核/壳"结构燃料电池催化剂的构筑与催化特性研究
- 批准号:20676156
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:35.0万元
- 批准年份:2006
- 负责人:魏子栋
- 依托单位:
国内基金
海外基金
