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介孔碳担载的贵金属催化剂及其催化加氢反应
结题报告
批准号:
21073089
项目类别:
面上项目
资助金额:
35.0 万元
负责人:
沈俭一
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2013
批准年份:
2010
项目状态:
已结题
项目参与者:
白志平、陈慧、宋国霞、孙寅璐、谢建新
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中文摘要
活性碳(AC)担载的贵金属催化剂广泛地应用于各种工业加氢反应,AC表面积高,耐酸碱,有利于贵金属的分散和回收,但其微孔不利于反应分子的扩散。本项目使用自行研制的介孔碳(CMC)和含氮介孔碳(NMC)制备担载的贵金属催化剂,CMC表面积高,孔径大,有利于反应分子在孔道中的扩散,从而提高担载贵金属的催化加氢反应活性,特别是涉及较大分子的反应。而NMC具有不同的表面电子密度和亲水性,由其担载的贵金属催化剂可能具有不同的催化性能。有关催化剂将用于不同的催化加氢反应,并与AC担载的相应催化剂比较。例如将Pd/MC用于松香的C=C双键加氢、Ru/MC用于邻苯二甲酸二辛酯(DOP)的苯环加氢、Pd/NMC用于硝基氯苯的硝基加氢等,其中松香和DOP的分子量较大,分别为302和390,期望MC较大的孔径有利于它们的加氢反应,而NMC表面N原子的电子修饰作用可能有利于提高Pd/NMC上氨基氯苯的选择性。
英文摘要
活性碳(AC)担载的贵金属催化剂广泛地应用于各种工业加氢反应,AC表面积高,耐酸碱,有利于贵金属的分散和回收,但其微孔不利于反应分子的扩散。在本项目中,我们使用自行研制的介孔碳(CMC)和含氮介孔碳(NMC)制备了担载的贵金属催化剂,在以苯乙烯加氢为乙苯的探针反应中,我们制备的Pd/CMC具有与进口Pd/AC一样的高活性,表明我们掌握了Pd/AC和Pd/CMC催化剂的先进制备技术,使得后续Pd/CMC催化剂的应用研究具有很高的起点。. 由于CMC表面积高,孔径大,有利于反应分子在孔道中的扩散,从而提高了担载贵金属的催化加氢反应活性,特别是涉及较大分子的反应,当与AC担载的相应催化剂相比时,CMC的优越性就显现出来了。例如,我们将Pd/CMC用于松香(分子量302)和谷甾醇的C=C双键加氢和蒽醌加氢为氢醌、将Ru/CMC用于邻苯二甲酸二辛酯(DOP)(分子量390)、及二氨基二苯甲烷等的苯环加氢中时,CMC担载的贵金属催化剂都展示了卓越的催化活性,甚至CMC担载的金属钴催化剂也表现了优异的费托合成催化活性,显著优于Co/AC催化剂。而CO吸附量热表明,担载在CMC与AC上的贵金属表面的化学性质并无本质的不同。. 本项目的不足之处是,对于含氮介孔碳(NMC)的研究较少,虽然知道了其表面具有不同于CMC的电子密度和亲水性,但对NMC担载的贵金属催化剂的表面性质还知之甚少,有关工作还将继续进行。. 此外,通过国际合作(派遣研究生联合培养),我们还进行了CMC和NMC上的液相吸附量热研究,目前国内还缺乏相应的技术手段。还进行了CMC和NMC上储氢性能研究和吸附污染物(苯酚和尼古丁)的研究,也获得了初步结果,有关工作在本项目结题后还将继续进行。. 本项目的研究工作目前已发表学术论文17篇,申请中国发明专利5项,较好地完成了主要研究目标和任务。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Helical nanoribbons fabricated by electrospining
静电纺丝制备螺旋纳米带
DOI:--
发表时间:2011
期刊:Macromolecular Materials and Engineering
影响因子:3.9
作者:沈俭一
通讯作者:沈俭一
DOI:--
发表时间:2011
期刊:Chinese Journal of Catalysis
影响因子:16.5
作者:沈俭一;
通讯作者:
Hydrogenation of dioctyl phthalate over supported Ni catalysts
负载型 Ni 催化剂上邻苯二甲酸二辛酯的加氢反应
DOI:10.1016/j.catcom.2011.08.035
发表时间:2011-11
期刊:Catalysis Communications
影响因子:3.7
作者:沈俭一
通讯作者:沈俭一
DOI:10.1021/jp402238q
发表时间:2013-05
期刊:Journal of Physical Chemistry C
影响因子:3.7
作者:Jie Zhao;Hui Chen;Jun Xu;Jianyi Shen
通讯作者:Jie Zhao;Hui Chen;Jun Xu;Jianyi Shen
DOI:10.1016/j.jcis.2011.11.030
发表时间:2012-02
期刊:Journal of colloid and interface science
影响因子:9.9
作者:Liang-Fu Chen;Guoxia Song;Yuchuan Fu;Jianyi Shen
通讯作者:Liang-Fu Chen;Guoxia Song;Yuchuan Fu;Jianyi Shen
新型高活性纳米磷化镍催化剂的制备和应用研究
  • 批准号:
    21773108
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    65.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
高活性金属镍和镍合金催化剂研究
  • 批准号:
    21273105
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
介孔载体孔壁修饰及高活性表面金属与合金催化剂的制备
  • 批准号:
    20673055
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    29.0万元
  • 批准年份:
    2006
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
酸碱性和氧化-还原性双功能催化剂研究
  • 批准号:
    20373023
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    25.0万元
  • 批准年份:
    2003
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
烯烃水合与选择氧化反应的耦合及其催化反应微观动力学
  • 批准号:
    29973013
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    15.0万元
  • 批准年份:
    1999
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
乳酸催化转化工艺的科学基础
  • 批准号:
    29673021
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    10.0万元
  • 批准年份:
    1996
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
非晶态超微粒子合金的化学制备法和物性研究
  • 批准号:
    29203020
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    4.5万元
  • 批准年份:
    1992
  • 负责人:
    沈俭一
  • 依托单位:
国内基金
海外基金