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表面调控诱导高稳定性有序有机纳米结构及机理研究
结题报告
批准号:
11874380
项目类别:
面上项目
资助金额:
64.0 万元
负责人:
宋飞
学科分类:
A2001.凝聚态物质结构、相变和晶格动力学
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
于海生、沈孔超、胡金棒、孙浩亮、胡金平、张欢
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中文摘要
分子自组装技术因其在制备新型纳米结构和功能材料及方面的特有优势,吸引了研究及产业界的目光。然后,通过分子自组装形成的纳米结构一般存在着热稳定性及化学稳定性差的致命缺点,进而限制了分子自组装在更多领域的广泛应用。为克服这一缺点,研究人员提出了基于表面Ullmann偶联反应构建高稳定性有序有机纳米结构的新方法;国际范围内基于此想法也展开了系列研究,但存在着有机纳米结构的尺寸受限问题(微米级别以下),因而对其的电子结构研究更是很少涉及。在本研究项目中,我们拟从影响大尺寸有序有机纳米结构构建的两个关键因素即有机金属中间体的形成和从有机分子基元上脱离下来的卤素原子对Ullmann偶联成键的影响入手,利用超高真空扫描隧道显微镜、光电子能谱技术、原子力显微镜并结合第一性原理计算,分析表面调控诱导的Ullmann偶联反应的内在机制,探索构建大面积高稳定有序纳米结构的有效方法,并对电子结构开展初步探索。
英文摘要
Considerable attention has been devoted to molecular self-assembly due to its appealing advantages in the fabrication of novel nanostructures and multifunctional materials. However, the existence of poor thermal and chemical stability in molecular self assembled structures does limit the wild application range of such attracting techniques. On-surface Ullmann coupling, on the other hand, emerges as an effective tool to build stable covalently bonded organic nonostructures. Nevertheless, reports based on Ullmann coupling are facing the bottleneck of limited size/area (less than micrometer) and consequently, corresponding electronic structure investigation is essentially missing. In this propose, we will try to thoroughly investigate the mechanism of on-surface Ullmann coupling on the base of surface steering/confining from the following two aspects: the influence from the formation of organometallic intermediates and surface halogen atoms from the organic precursor, via UHV scanning tunneling microscopy, non-contact atomic force microscopy, X-ray photo-electron spectroscopy together with the first principle calculations. Ultimately, it is expected that an effective routine towards the construction of large size (bigger than micrometer) will be proposed and verified, while their electronic structures will be also be explored.
分子自组装技术在构建新型纳米结构和功能材料等方面具有独特的优势,然而分子自组装得到的纳米结构一般存在着热稳定性及化学稳定性差的缺点,进而限制了其在更多领域的广泛应用。为克服这一缺点,基于表面Ullmann偶联反应构建高稳定性有序有机纳米结构的新方法在国际范围内得到了广泛的关注,但它同时也存在着有机纳米结构的尺寸受限问题(微米级别以下),因而对其的电子结构研究更是很少涉及。在这个研究项目中,我们从影响大尺寸有序有机纳米结构构建的两个关键因素即有机金属中间体的形成和变化以及从前驱体分子上脱落下来的卤原子对Ullmann偶联反应和共价聚合物的结构以及表面吸附的影响入手,利用超高真空扫描隧道显微镜、光电子能谱技术并结合第一性原理计算,分析表面调控诱导的Ullmann偶联反应的内在机制,如晶面活性、双金属界面结构、有机分子蒸发速率以及后退火方式等影响,探索了构建稳定有序纳米结构的有效方法,并对电子结构开展了系统的探索。通过系统研究,总结了Br2Py前驱体分子在Au、Ag、Cu以及Bi-Ag、Bu-Au等双金属晶面上的Ullmann偶联反应机理,为基于表面Ullmann反应理性设计前驱体分子,推动表面合成聚合物器件化提供了重要的理论指导。执行期间,共发表标注本项目资助的高水平SCI论文21篇,包括表面物理化学领域内权威期刊,在人民资讯网、腾讯网、中科院之声、上海市科委等科技网站和官方媒体上进行了相关成果的宣传报道。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Symmetrical dehalogenation of 2, 7-dibromopyrene on Cu(111) with tunable intermediates and reaction paths
2, 7-二溴芘在 Cu(111) 上的对称脱卤反应,中间体和反应路径可调
DOI:10.1016/j.apsusc.2021.150663
发表时间:2021
期刊:Applied Surface Science
影响因子:6.7
作者:Jinping Hu;Zhaofeng Liang;Hongbing Wang;Huan Zhang;Chaoqin Huang;Lei Xie;Zheshen Li;Zheng Jiang;Han Huang;Fei Song
通讯作者:Fei Song
DOI:10.1016/j.apsusc.2019.01.169
发表时间:2019
期刊:Applied Surface Science
影响因子:6.7
作者:Sun Haoliang;Zhang Huan;Jing Xinxin;Hu Jinping;Shen Kongchao;Liang Zhaofeng;Hu Jinbang;Tian Qiwei;Luo Mi;Zhu Zhiyuan;Jiang Zheng;Huang Han;Song Fei
通讯作者:Song Fei
Structural Transformation of 2,7-Dibromopyrene on Au(111) Mediated by Halogen-Bonding Motifs
卤素键介导的 2, 7-二溴芘在 Au (111) 上的结构转变
DOI:10.1002/cphc.201900259
发表时间:2019-09-17
期刊:CHEMPHYSCHEM
影响因子:2.9
作者:Hu, Jinbang;Shen, Kongchao;Song, Fei
通讯作者:Song, Fei
DOI:10.1016/j.jcat.2022.04.001
发表时间:2022-04
期刊:Journal of Catalysis
影响因子:7.3
作者:Huan Zhang;Zhaofeng Liang;Chaoqin Huang;Lei Xie;Hongbing Wang;Jinping Hu;Zheng Jiang;Fei Song
通讯作者:Fei Song
DOI:10.1039/c9nr04112e
发表时间:2019-08-14
期刊:NANOSCALE
影响因子:6.7
作者:Liang, Zhaofeng;Wang, Yao;Song, Fei
通讯作者:Song, Fei
近常压STM技术在原位高分辨表征表界面催化活性中的应用
国内基金
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