毫米级聚丙烯腈基活性炭球的可控制备、表征及其CO2吸附性能研究

燃煤电厂CO2的捕获一直是研究的热点。固体吸附剂尤其是活性炭最具有替代有机胺的潜力。电厂CO2的捕获适宜采用大型循环流化床，而适用于该设备的吸附剂最好是气阻较小且不变、耐磨的毫米级含氮的球状活性炭。.聚丙烯腈是氮含量和残炭量均较高的聚合物，适合作为富氮的球状活性炭的前躯体。本项目主要进行了如下研究：.1 原材料合成工艺的改进.之前我们的制备方法是采用丙烯腈均聚的方法，导致所制备的小球外观颜色不均匀，无亮度，且球形度较差。为此在丙烯腈中增加了一种聚合组分即衣康酸，实验发现，聚丙烯腈小球的球形度和亮度随衣康酸含量的增加而变好，其中在5-13wt%之间效果最好。.2 成球步骤的优化.聚丙烯腈的成球是通过良溶剂和不良溶剂之间转化进行的，原来使用的不良溶剂为水，这将导致聚丙烯腈的快速固化，从而显著影响其性能。本研究重点考察了良溶剂和不良溶剂比例以及相关凝固参数的影响，优化了相应的工艺参数。.3 聚丙烯腈基活性炭小球的孔结构控制及CO2吸附性能.在对聚丙烯腈基活性炭小球的孔结构和表面形貌表征基础上，分析了其特殊孔道的形成机理；通过丙烯腈与含有伯氨基的丙烯酰胺进行共聚，并采用稀土元素镱和铈作为催化剂，KOH作为活化剂，获得了氮含量超过8wt%、比表面积达2032m2/g的聚丙烯腈球状活性炭，该活性炭中还残留有一定数量的钾原子，且其表面氮原子的连接方式也发生了改变，这三方面的结果强化了产品对CO2的吸附性能，使得其对CO2的吸附量高达20wt%，成为当年度国际上最好的结果。.4 PAN活性炭球强度的强化研究.针对前述工作制备的球状活性炭的强度偏弱问题，也进行了诸如采用活化程度较弱的活化剂对PAN小球进行活化、在所得PAN树脂球内通过共聚填充以及采用苯乙烯-二乙烯基苯-丙烯腈共聚制备活性炭球等方法来增强活性炭强度的工作，也取得了较好的结果。.在上述研究基础上，本项目发表了研究论文13篇，会议文章5篇，申请了10项发明专利，其中授权4项，取得了1项省部级二等奖，争取了800万元的科研经费，培养了5名博士，与国外合作，既提高了知名度也分享了研究成果。.本项目的顺利实施，为球状活性炭尤其是以聚丙烯腈为前躯体提供了新的制备方法，通过分析阐述孔道形成机理为孔结构的调控指明了方向，大量实验研究也为活性炭表面化学性质改性奠定了相应基础，最终研制出了CO2吸附性能优异的新材料。