电增强碳纳米纤维吸附饮用水中磺胺类抗生素的影响机制研究

The safety issue of drinking water is of significant importance. Sulfonamide antibiotics, with the properties of high hydrophilicity and ionization, have been detected from surface water, groundwater and drinking water, the control methods of which have drawn much attention. Adsorption has the advantage of low energy consumption and environmental friendliness, which has been applied to remove the sulfonamide antibiotics. However, the electrostatic repulsion inhibited the high adsorption capacity. Therefore, it is important to improve the electrostatic attraction between sulfonamide antibiotics and adsorbents for their effective removal. Electrosorption is an effective, low energy consumed and environmental friendly approach used for the removal of trace pollutants from water. In this project, the influencing factors of electro-assistant adsorption of sulfonamide antibiotics on carbon nanofibers (CNFs) were investigated, the adsorption properties of different sulfonamide antibiotics on CNFs were discussed, and the critical factors and internal mechanisms were revealed. On this basis, a dynamic electrosorption-in situ regeneration system is designed to remove sulfonamide antibiotics effectively from drinking water. Meanwhile, the regeneration ability of CNFs will be explored. Furthermore, the removal efficiency, stability and the cost of current system will also be evaluated.

饮用水安全是当前备受关注的问题之一，磺胺类抗生素亲水性强、可离子化，已经在地表水、地下水和饮用水中检出，它的污染控制方法成为环境领域的研究热点。吸附法具有低能耗、无副产物等优势而被用于磺胺类抗生素去除的研究，然而，吸附剂与污染物之间的静电排斥作用抑制了该类污染物的高效吸附，因此，提高二者之间的静电吸引作用对磺胺类抗生素的有效控制有重要意义。本项目基于电增强吸附具有高效、低能耗、无二次污染的优势，考察电增强条件下碳纳米纤维(CNFs)对磺胺类抗生素吸附的影响机制，探讨不同结构磺胺类抗生素电吸附的构效关系，阐明实验过程关键影响因素，揭示电吸附机理。在此基础上，构建流动式电吸附-原位再生体系，考察该体系对饮用水中低浓度磺胺类抗生素的去除效率，探讨碳纳米纤维再生-循环利用性能，综合评价该体系的稳定性和经济性。

饮用水安全是当前备受关注的问题之一。目前，多种抗生素已经在世界各地的地表水、地下水和饮用水中检出，其中主要包括磺胺类、大环内酯类、四环素类和氟喹诺酮类等，其浓度水平在ng/L-μg/L之间。尽管抗生素在水中浓度较低，但其本身有强持久性、生物反应活性及难降解性，长期存在将产生抗药性菌群及抗性基因，对人类健康和生态环境造成严重威胁。因此，开发高效、低能耗、环境友好的抗生素污染控制方法成为环境领域关注的热点。本研究基于碳纤维高比表面积、大孔体积，形貌可控的结构优势，构建流动式电增强吸附-原位再生体系，考察该体系对三种不同结构抗生素磺胺间二甲氧嘧啶（SDM）、环丙沙星（CIP）和克拉霉素（CLA）的去除效果，考察电增强吸附过程关键影响因素，探究该过程作用机理。.研究表明，对于SDM和CIP，π电子极化、静电作用和疏水作用在污染物吸附过程共同发挥作用；对于CLA，分子筛效应、静电作用和疏水作用共同影响吸附效果，而其中静电作用是上述三个污染物吸附的关键影响因素。通过调节溶液pH，施加优化极化电位（1.0 V 或-1.0 V），电增强吸附最大吸附量为70.9-202.2 mg/g, 比开路电位下的吸附量提高3-5倍；污染物去除率由99.0%提高到99.9%，提高一个数量级。吸附剂的原位再生实现连续使用5个循环后再生效率高达96%，SDM在第5个循环的吸附量为172.7 mg/g，为第一个循环吸附量的83.6%。而开路再生条件下，第三个吸附-再生循环的再生效率仅为25.3%。相比之下，电增强再生效率显著提高。.以当地饮用水水源为目标，考察电增强吸附体系对实际水环境样品中痕量抗生素的去除效果。研究表明在复杂NOM基质影响下该装置处理水溶液1800个柱体积时目标污染物去除率仍能达到99.9%。，实现目标抗生素有效去除。此外，能耗分析表明，电增强吸附过程能耗仅占吸附实验全过程能耗的1%，而吸附量提高3-5倍，表明该体系用于实际水环境痕量污染物去除的潜在应用价值。本研究为日益复杂的水环境有毒有害物质控制提供新方法，促进了碳纤维材料在水污染控制领域的应用。

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