同步辐射实时在线研究光电催化剂界面水分解反应的过程
结题报告
批准号:
21533007
项目类别:
重点项目
资助金额:
300.0 万元
负责人:
韦世强
依托单位:
学科分类:
B0205.电化学
结题年份:
2020
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
郝绿原、石军岩、谢治、胡凤春、黄元元、程位任、黄钧衡、鲍捷、姜珊
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中文摘要
通过光电化学水分解的“人工光合作用”将太阳能转换为清洁的氢能,被认为是21世纪解决化石能源危机最有效的途径之一,长期以来在提升半导体光电催化剂的太阳能光解水的转化效率遇到很大困难和挑战,深入了解光电催化剂与水相互作用的固液界面的水分解反应过程是关键。本项目拟利用国内同步辐射大科学装置的优势来建立原位软、硬X射线XAFS实验平台,围绕太阳能光电化学水分解这一重要的物理化学过程来开展原位实时动态的研究,实时在线地探索光电催化剂与水之间的固/液界面发生的水分解反应动力学过程,着重揭示光电催化剂表面的原子和电子结构在光电化学工作状态下的变化规律、水分子在其表面吸附、解离和脱附的反应过程,结合第一性原理计算构建光电催化剂表面的催化活性中心模型以及水分解的反应路径,有望在认识光电化学水分解的反应机理上发现一些新现象、做出一些原始创新和国际先进的成果,为制备高效稳定的光电分解水催化剂提供实验和理论基础。
英文摘要
In the twenty-first century, one of the most effective strategies to tackle the fossil energy crisis is to use the “artificial photosynthesis” of solar water splitting to convert the solar energy into Hydrogen energy. Nonetheless, how to enhance the solar-to-chemical energy conversion of semiconductor photoelectrocatalysts is a great challenge for a long time. To this end, it is quite important to acquire a deep insight into the water splitting reaction process occurs on the interface between photoelectrocatalyst and water. In this proposal, we will develop an in operando soft and hard X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy based on the domestic synchrotron radiation facilities. By using the developed in operando XAFS technique combining with other routine characterizations, the PI is willing to probe that the solar-induced water splitting reaction process is produced on the interface between photoelectrocatalyst and water. The focus is to unveil the atomic and electronic structures evolutions of the catalytic active sites under photoelectrochemical condition, as well as the absorption, dissociation and desorption process of water on the surface of photoelectrocatalysts. Combining with first-principle calculations, the PI will construct the structural models of the central metal active sites, and the reaction pathways for the water splitting. It is expected to gain some new findings and to make some original achievements on understanding the water splitting mechanism and property manipulation through the operation of this proposal. The goal of this work is to provide some experimental and theoretical basis for synthesis of high-effective and stable solar water splitting photoelectrocatalytic nanomaterials.
重点项目(21533007)于2016年启动实施。在项目执行期间,项目组基于国内同步辐射大科学装置发展了同步辐射光电化学的原位X射线吸收谱学实验方法,建立原位软、硬X射线XAFS实验平台,围绕太阳能光电化学水分解这一重要的物理化学过程来开展原位实时动态的研究,取得了许多国际领先的创新性研究成果:在合肥同步辐射光源和北京同步辐射光源的实验线站上,实现了XAFS实验的3ML谱学探测灵敏度;利用原位同步辐射谱学技术揭示光电催化剂在服役状态下固/液界面活性位点原子、电子、配位环境的动态变化过程和水分解的微观反应机理;利用同步辐射XAFS谱学技术明确了光电催化剂的表面活性中心结构及其对电子结构的影响规律,揭示光电催化剂分解水、CO催化氧化的物理机制;原位同步辐射红外谱学技术追踪光电化学反应过程中关键反应中间产物,阐明光电催化剂固/液界面电能-化学能转化过程。近五年来,项目组成员已发表标注本项目资助的SCI收录论文41篇,其中《自然》1篇、《自然·能源》1篇、《自然·催化》1篇、《自然·通讯》3篇、《美国化学杂志》2篇、《德国应用化学》4篇,6篇被选为ESI高被引论文,2篇被选为领域热点论文。多篇被选为著名国际期刊的封面、以及重要文章,同时授权专利1项。重点项目负责人韦世强教授于2019、2020连续两年入选科睿唯安全球“高被引科学家”。在同步辐射装置的新方法发展以及先进研究平台建设并应用于光电分解水等能源转化材料研究领域的总体创新能力处于国内外前列,在认识光电化学水分解的反应机理上发现一些新现象、做出了一些原始创新和国际先进的成果,为制备高效稳定的光电分解水催化剂提供实验和理论基础。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Bottom-up precise synthesis of stable platinum dimers on graphene.
石墨烯上自下而上精确合成稳定的铂二聚体
DOI:10.1038/s41467-017-01259-z
发表时间:2017-10-20
期刊:Nature communications
影响因子:16.6
作者:Yan H;Lin Y;Wu H;Zhang W;Sun Z;Cheng H;Liu W;Wang C;Li J;Huang X;Yao T;Yang J;Wei S;Lu J
通讯作者:Lu J
Strong Ni-S Hybridization in a Crystalline NiS Electrocatalyst for Robust Acidic Oxygen Evolution
结晶 NiS 电催化剂中的强 Ni-S 杂化可实现稳定的酸性析氧
DOI:10.1021/acs.jpcc.9b09796
发表时间:2020
期刊:Journal of Physical Chemistry C
影响因子:3.7
作者:Wang Lan;Cao Linlin;Liu Xiaokang;Zhang Wei;Liu Wei;Shen Xinyi;Wang Yi;Yao Tao
通讯作者:Yao Tao
XAFS study on single-atomic-site Cu1/N-graphene catalyst for oxygen reduction reaction
单原子位Cu1/N-石墨烯氧还原反应催化剂的XAFS研究
DOI:10.1016/j.radphyschem.2019.03.034
发表时间:2020
期刊:Radiation Physics and Chemistry
影响因子:2.9
作者:Xiaoli Mou;Danhao Wang;Xiaokang Liu;Wei Liu;Linlin Cao;Tao Yao
通讯作者:Tao Yao
Interlayer Photoelectron Transfer Boosted by Bridged Ru-IV Atoms in GaS Nanosheets for Efficient Water Splitting
GaS 纳米片中桥接 Ru-IV 原子促进层间光电子转移,实现高效水分解
DOI:10.1021/acsami.9b13678
发表时间:2019
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces
影响因子:9.5
作者:Li Guinan;Duan Hengli;Cheng Weiren;Wang Chao;Hu Wei;Sun Zhihu;Tan Hao;Li Na;Ji Qianqian;Wang Yao;Lu Ying;Yan Wensheng
通讯作者:Yan Wensheng
Identifying the single active site in MoS2-based hydrogen evolution electrocatalyst by XAFS technique
利用 XAFS 技术识别 MoS2 基析氢电催化剂中的单一活性位点
DOI:10.1016/j.radphyschem.2019.02.010
发表时间:2020-10
期刊:Radiation Physics and Chemistry
影响因子:2.9
作者:Hengli Duan;Wei Liu;Peng Guo;Fumin Tang;Wensheng Yan;Tao Yao
通讯作者:Tao Yao
快速连续测量同步辐射技术研究非平衡态下的反应动力学
  • 批准号:
    12135012
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    320万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
时空分辨同步辐射新方法及其功能材料的动力学研究
  • 批准号:
    11135008
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    360.0万元
  • 批准年份:
    2011
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
同步辐射时间分辨技术及其应用研究
  • 批准号:
    10635060
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    220.0万元
  • 批准年份:
    2006
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
掠入射荧光XAFS研究半导体量子体系的结构和性能
  • 批准号:
    10375059
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    34.0万元
  • 批准年份:
    2003
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
同步辐射技术研究表面熔化机理
  • 批准号:
    10174068
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    24.0万元
  • 批准年份:
    2001
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
原位EXAFS研究M-P系超细非晶态合金结构及催化性能
  • 批准号:
    29673038
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    13.0万元
  • 批准年份:
    1996
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
熔体微滴及其过冷态的结构研究
  • 批准号:
    19604011
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    11.0万元
  • 批准年份:
    1996
  • 负责人:
    韦世强
  • 依托单位:
国内基金
海外基金