协同催化双活性位构筑及其用于合成气直接制乙醇的研究

批准号:
21872101
项目类别:
面上项目
资助金额:
65.0 万元
负责人:
刘源
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
马智、钟慧娴、王嘉明、张斯然、安康、郑晋楠、武佩佩、张紫阳、李晶
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中文摘要
合成气(CO+H2)定向合成乙醇需要由双活性位协同催化,要求双活性位紧密接触并处于特定结构或状态等,催化剂设计难度很大。申请人近期发现了一种新型催化剂具有很好的性能,有实际应用前景,但其中的原理未知。这种催化剂由可解离吸附CO的金属、可形成氧空位的复合氧化物和助剂,三者构成纳米尺寸的团聚体,该团聚体分散于载体表面。比如分散于SiO2表面的M-LaFeO3-La2O3(M:Co、Rh),分散于ZrO2表面的Co-La4Ga2O9-La2O3等。初步研究迹象显示,这很可能是一种新的双活性位组合方式。我们拥有这类催化剂的制备技术,本项目拟研究这类催化剂上生成乙醇的机理、构效关系;在所述的“团聚体”的构筑方面,通过调变金属、复合氧化物以及助剂种类,调变金属的分散状态(纳米颗粒、原子团簇等),调变组分之间的相互作用,实现对双活性位的结构和状态/性质的调控;并将其与性能关联,揭示优良催化剂的特征。
英文摘要
Syngas of CO+H2 can be synergistically catalyzed to generate ethanol over bi-active centers, where the two kinds of the active centers are required to be in close contact and be in certain structure and/or state. Therefore, designing on the catalyst is a challenge. Recently, a new kind of catalyst has been found by our group, which showed very good catalytic performance and is promising for practical application, while the mechanism is unknown. The catalyst is composed of a metal which can adsorb CO dissociatively, a complex metal oxide which can form oxygen vacancies and some additives. The three kinds of components aggregate together to form aggregations in nano size, and the aggregations are dispersed on the surface of a support, such as M-LaFeO3-La2O3(M:Co、Rh)dispersed on SiO2, Co-La4Ga2O9-La2O3 dispersed on ZrO2, and so on. Our tentative studies suggest that possibly this is new kind of bi-active centers, and we have mastered the preparation technique for this kind of catalyst. In this project, the mechanism of ethanol generation from syngas and the relationship between the structure/chemical state of the bi-active centers with catalytic performance would be studied in detail and with depth. On the construction of the “aggregations”, the structure/chemical state of the bi-active centers would be tailored by adjusting the kind and content of the three components of the metal, the complex metal oxide and the additives, by adjusting the dispersion state of the metal under nanoparticle and cluster of metal atoms, and by adjusting the interaction between the components, to reveal the characters of the excellent catalysts by correlating the structure/chemical state with the catalytic performance.
合成气(CO+H2)直接制乙醇(DES)需要由双活性位协同催化,要求双活性位紧密接触,催化剂设计与制备的难度很大。针对这个问题,本项目利用钙钛矿型复合氧化物(PTOs)可以限域和均匀分散诸多金属离子的性质,提出了几个新的解决思路:构筑负载型金属(Co或Rh)-氧空位组成的双活性位催化剂,其中的氧空位由钙钛矿型复合氧化物LaFeO3或复合氧化物La4Ga2O9表面上形成;将两种金属离子分散于PTOs晶格中,再经还原构筑双金属催化剂,包括Co-Ni、Co-Rh等;利用CaTiO3等PTOs与钴的相互作用,调控获得Co/Coδ+双活性位组合。研究了这些催化剂的制备化学、对DES的性能以及构效关系。基于所提出的DES催化剂设计思想,拓展应用于CO2甲烷化、CO2加氢制乙醇和CO氧化等催化剂的设计与制备,取得了良好的效果,并研究了对应的催化性能和构效关系。项目的核心贡献在于提出了如何利用复合氧化物为前驱体,构筑双活性位等复杂构成的催化剂。在国际主流期刊,发表了标注本基金资助的研究论文25篇(一区11篇,2区9篇,3区3篇,4区2篇),申请了发明专利7项,其中2项已获授权。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Self-optimized and renewable Ni–Co alloy@Co–Co2C catalyst for higher alcohols synthesis from syngas
自优化可再生Ni-Co合金@Co-Co2C合成气合成高级醇催化剂
DOI:10.1016/j.ijhydene.2022.03.192
发表时间:2022
期刊:International Journal of Hydrogen Energy
影响因子:7.2
作者:Pengfei Song;Jiaming Wang;Guilong Liu;Ziyang Zhang;Ningyan Li;Xitao Wang;Wei Zhou;Yuan Liu
通讯作者:Yuan Liu
SiO2 supported highly dispersed Pt atoms on LaNiO3 by reducing a perovskite-type oxide as the precursor and used for CO oxidation
以钙钛矿型氧化物为前体,SiO2在LaNiO3上负载高度分散的Pt原子,用于CO氧化
DOI:10.1016/j.cattod.2019.04.041
发表时间:2019
期刊:Catalysis Today
影响因子:5.3
作者:Siran Zhang;Kang An;Chunyu Fang;Ziyang Zhang;Qiang Liu;Suhong Lu;Yuan Liu
通讯作者:Yuan Liu
Ti3+ Tuning the Ratio of Cu+ /Cu0 in the Ultrafine Cu Nanoparticles for Boosting the Hydrogenation Reaction.
Ti3 调节超细 Cu 纳米颗粒中 Cu /Cu0 的比例以促进氢化反应。
DOI:10.1002/smll.202008052
发表时间:2021-04
期刊:Small
影响因子:13.3
作者:Ziyang Zhang;Zhong-Li Wang;Kang An;Jiaming Wang;Siran Zhang;Pengfei Song;Yoshio B;o;Yusuke Yamauchi;Yuan Liu
通讯作者:Yuan Liu
Highly Stable Bimetal Ni–Co on Alumina-Covered Spinel Oxide Derived from High Entropy Oxide for CO2 Methanation
用于 CO2 甲烷化的高熵氧化物衍生的氧化铝包覆尖晶石氧化物上的高度稳定双金属镍钴
DOI:10.1021/acs.iecr.2c03876
发表时间:2022
期刊:Industrial & Engineering Chemistry Research
影响因子:--
作者:Xuemei Liu;Xitao Wang;Huayu Sun;Ziyang Zhang;Pengfei Song;Yuan Liu
通讯作者:Yuan Liu
Stable and Highly Dispersed Nickel Catalysts on Ce‐Zr‐O Solid Solutions for CO 2 Methanation
Ce·Zr·O固溶体上稳定且高度分散的镍催化剂用于CO 2 甲烷化
DOI:10.1002/slct.202200113
发表时间:2022-03
期刊:ChemistrySelect
影响因子:2.1
作者:Huayu Sun;Hong Wang;Xuemei Liu;Ziyang Zhang;Siran Zhang;Xitao Wang;Yuan Liu
通讯作者:Yuan Liu
脑控手部多肢体康复机器人及全反馈训练与神经可塑性机制研究
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:53万元
- 批准年份:2022
- 负责人:刘源
- 依托单位:
基于双手协作运动机理的仿人外肢体设计与协同控制研究
- 批准号:51905375
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:27.0万元
- 批准年份:2019
- 负责人:刘源
- 依托单位:
合成气制低碳醇纳米Cu-Co双金属催化剂研究
- 批准号:21576192
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:65.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:刘源
- 依托单位:
多级孔-规整型-金属氧化物和纳米碳管复合物的制备及其在催化中的应用
- 批准号:21376170
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:80.0万元
- 批准年份:2013
- 负责人:刘源
- 依托单位:
大孔结构-整体式催化剂的制备和应用研究
- 批准号:20976121
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:32.0万元
- 批准年份:2009
- 负责人:刘源
- 依托单位:
氢气中一氧化碳选择氧化催化剂上的逆水煤气变换反应研究
- 批准号:20476079
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:23.0万元
- 批准年份:2004
- 负责人:刘源
- 依托单位:
国内基金
海外基金
