水中正电性含氮有机物的研究方法、环境行为及其对消毒副产物的贡献研究
批准号:
22076091
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
陈超
依托单位:
学科分类:
水污染与控制化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
陈超
中文摘要
含氮有机物虽然在水中含量少,但是具有很高反应活性和环境影响,成为国际水环境研究的前沿话题。目前的溶解性有机氮(DON)相关测试方法只能获得总量数值,且误差较大,也无法给出组分信息,是一种“黑箱模型”。本研究首次提出正电性含氮有机物(DON+)的概念,以其作为DON的主要活性成分加以研究。首先建立一个精确的DON+测试方法,采用离子交换和梯度洗脱技术,将浓度远高于DON+的硝酸盐、亚硝酸盐和铵盐与DON+进行分离,然后再用总氮分析仪进行测试,可以获得更为准确的DON+数值。其次对藻类有机物、污水相关有机物等复杂DON+体系进行解析,将这个黑箱模型变成清晰度更高的灰箱模型,并研究其迁移转化。最后对DON+的消毒副产物生成贡献进行研究,推测含氮副产物生成潜能与含氮官能团存在较好的线性相关关系,也就是说DON+可能是更好的含氮消毒副产物的指示性参数。研究工作将指导水环境保护和供水处理工作。
英文摘要
Nitrogenous organic chemical presents high reactivity in water and important impact to aquatic environment. Therefore, it has been paid more and more attention by scientists all over the world. The recent detection method on dissolved organic nitrogen (DON) can only obtain the total amount with large error and cannot provide the component information. Thus, DON now is still a black box for the scientist to explore. In this study, we firstly create the concept of positive dissolved organic nitrogenous compounds (DON+) and regard it as the main active category for DON. First, we try to establish an accurate measurement method for DON+. This measure applies the ion exchange and dilution technology to separate the nitrate, nitrite and ammonium from the DON+, then the accurate DON+ value could be got by the total nitrogen analyzer be applied. Second, we will fractionate the complex DON+ components such as algal organic matter and wastewater-related organic matter, which will allow us to transform the black-box model into a grey-box model with higher resolution. The fate of DON+ in aquatic environment will also be investigated. Last, we will test the disinfection by-product formation potential (FP) for normal categories of DON+ which will allow.us to establish the co-relationship between nitrogenous DBP precursor. The results will demonstrate that DON+ could probably be the better parameter for nitrogenous DBPs or their precursors. This project will guide the protection of aquatic environment and water source and help the engineers to improve the water safety.
本项目针对水环境中的正电性含氮有机物难以精确定量的问题,建立了基于固相萃取的有机物富集和解析方法,针对氨基酸、胺类、亚硝胺等典型含氮有机物开展了方法测试,并在实际水环境中进行了应用。.方法开发过程中,选择氨基酸类、胺类、杂环氮类为模式化合物,考察丙磺酸基阳离子交换树脂(PRS)、苯磺酸基强阳离子交换树脂(SCX)、椰壳活性炭(CSC),对不同模式化合物的富集特性,探究对实际水源水中含氮有机物的富集和解析效果,探讨富集和解析方法的有效性和适用性。静态烧杯试验结果表明PRS填料适用于对正电性和偏极性物质的富集,SCX填料适用于对偏非极性和正电性物质的富集。基于填料优选结果,以氨基酸、雷尼替丁和吡啶为典型的含氮有机物,开展了动态富集和解析测试。PRS小柱在不同pH值下对16种氨基酸的截留率与其带电性有强相关性,对带正电物质有良好的选择性吸附性能。同样条件下,SCX小柱对不同带电荷情况的氨基酸吸附截留率均接近100%。在实际水环境样品的测试中,通过调节实际水样的pH值改变含氮有机物的解离状态,考察方法的有效性。结果表明PRS小柱对不同有机物的截留率与pH值密切相关,SCX小柱对DON、氨基酸和亚硝胺前体物的吸附截留率较高。.基于研究开发的正电性有机物富集检测方法,测试各组分的总有机碳和总氮、无机氮离子浓度、氨基酸浓度、紫外光谱、三维荧光光谱、分子量分布、亚硝胺生成潜能等指标,分析了太湖流域和长江流域的水源水有机物特性与消毒副产物生成之间的关系。发现不同实际水样中,PRS酸性条件截留率代表的含氮有机物中正电性组分和SCX在碱性条件截留率代表的非极性组分占比均与亚硝胺生成潜能之间具有相关性,且呈现空间性和季节性差异。.研究中探究了典型的DON+二甲胺以及新型含氮消毒副产物亚硝胺在天然水环境中光降解、微生物降解、吸附、挥发作用等迁移转化机制。试验结果表明光解作用在充足的时间和搅拌情况下对亚硝胺有良好的去除效果;水中悬浮微生物和生物膜微生物均对亚硝胺和胺类前体物有良好的降解效果;投加10-50mg/L的粉末活性炭可以有效去除亚硝胺及其前体物;自然挥发条件下亚硝胺和胺类前体物的衰减很慢。.根据上述成果,提出了采用离子交换、活性炭吸附、微生物降解等工艺降低亚硝胺生成风险。本研究为基于正电性含氮有机物解析来识别和控制亚硝胺风险提供了基础数据信息。
氨基酸多态性对代谢生成亚硝(酰)胺前体物的影响机理研究
-
批准号:22376114
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:50万元
-
批准年份:2023
-
负责人:陈超
-
依托单位:
可后修饰二氟乙基高价碘试剂的设计合成与反应性质研究
-
批准号:--
-
项目类别:--
-
资助金额:63万元
-
批准年份:2020
-
负责人:陈超
-
依托单位:
可后修饰二氟乙基高价碘试剂的设计合成与反应性质研究
-
批准号:22071129
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:63.0万元
-
批准年份:2020
-
负责人:陈超
-
依托单位:
芳基高碘试剂参与的氮杂螺烯的设计、合成与性质研究
-
批准号:21871158
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:66.0万元
-
批准年份:2018
-
负责人:陈超
-
依托单位:
水环境中亚硝胺前体物的微生物代谢来源机制假说的验证研究
-
批准号:21777079
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:64.0万元
-
批准年份:2017
-
负责人:陈超
-
依托单位:
高价碘试剂诱导的官能化碳环化合物的合成研究
-
批准号:21672120
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:66.0万元
-
批准年份:2016
-
负责人:陈超
-
依托单位:
基于极性快速分析法的亚硝胺前体物解析技术体系研究与应用
-
批准号:21477059
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:90.0万元
-
批准年份:2014
-
负责人:陈超
-
依托单位:
芳基高价碘试剂参与地含氮杂环的合成反应研究
-
批准号:21372138
-
项目类别:面上项目
-
资助金额:85.0万元
-
批准年份:2013
-
负责人:陈超
-
依托单位:
强亲电性高价卤素试剂促进的碳碳σ键活化反应研究
-
批准号:21102080
-
项目类别:青年科学基金项目
-
资助金额:25.0万元
-
批准年份:2011
-
负责人:陈超
-
依托单位:
饮用水系统复杂生物相条件下微生物的消毒抵抗特性和控制技术机理
-
批准号:50708050
-
项目类别:青年科学基金项目
-
资助金额:21.0万元
-
批准年份:2007
-
负责人:陈超
-
依托单位:
原子实激发体系性质的高精度理论研究
-
批准号:10404017
-
项目类别:青年科学基金项目
-
资助金额:7.0万元
-
批准年份:2004
-
负责人:陈超
-
依托单位:
原子激发体系的电子关联效应的研究
-
批准号:10347114
-
项目类别:专项基金项目
-
资助金额:2.0万元
-
批准年份:2003
-
负责人:陈超
-
依托单位:
国内基金
海外基金