基于极性快速分析法的亚硝胺前体物解析技术体系研究与应用
批准号:
21477059
项目类别:
面上项目
资助金额:
90.0 万元
负责人:
陈超
依托单位:
学科分类:
环境分析化学
结题年份:
2018
批准年份:
2014
项目状态:
已结题
项目参与者:
贾瑞宝、赵清华、汪隽、廖晓斌、李士翔、舒圆媛、唐昕、贝尔
中文摘要
识别亚硝胺前体物是控制水处理中亚硝胺类消毒副产物生成的重要基础。但是 亚硝胺前体物的成分十分复杂,种类较多,研究难度很大;尤其是缺乏具有高度选择性的解 析方法一直是亚硝胺前体物研究的瓶颈。本项目在全面分析已知亚硝胺前体物的共同结构性 质的基础上,将极性快速分析法用于亚硝胺前体物的富集和分类,用不同针对性的固相萃取小柱来实现对亚硝胺前体物基本特性(具有二烷基胺官能团、极性/亲水性、带正电)的定性和定量响应;并与分子量分级技术、紫外和可见光谱、三维荧光光谱、气相色谱、液相色谱和串联质谱等分析技术联用,建立亚硝胺前体物解析技术体系,在实际水样测试中进行检验和校正。该解析技术体系有望更精确地定位复杂有机物基质中的亚硝胺活性成分,研究亚硝胺前体物各组分在水处理工艺过程中的变化,为供水行业应对亚硝胺问题提供重要借鉴。
英文摘要
It is very essential to understand the nitrosamine precursors for effective controlling the formation of these carcinogenic disinfection by-products in water and wastewater treatment. However, the lack of highly-selective and sensitive isolation and fractionation tool has been the bottleneck in study of nitrosamine precursors due to their complexity and diversity. This proposal suggests establishing a promising characterization tool for nitrosamine precursor isolation and fractionation based on the polarity rapid assessment method (PRAM). PRAM would make use of different selective solid phase extraction cartridges to catch the nitrosamine precursors which have been concluded as polar, hydrophilic, positive charged and containing the secondary amine functional group. Other technique, such as ultrafiltration membrane separation, UV-visible spectroscopy, 3D EEM fluorescence, gas chromatography, liquid chromatography and tandem mass spectroscopy will also be applied to fractionate and explore the structure of nitrosamine precursors. This combined fractionation technology will be tested and modified by real water samples. This combined fractionation technology could locate the dense conglomerate of nitrosamine precursors more precisely in the complex organic matrix and illustrate their dynamic along the water treatment processes, which eventually benefit the water engineers to control nitrosamine yield in the finished water.
亚硝胺是一类高致癌性消毒副产物,在自来水、污水、再生水处理中普遍存在。识别前体物是控制水处理中亚硝胺类消毒副产物生成的重要基础。但是亚硝胺前体物的成分十分复杂,种类较多,研究难度很大;尤其是缺乏具有高度选择性的解析方法一直是亚硝胺前体物研究的瓶颈。.经过4年的研究,本项目获得了多项重要成果和关键数据:(1)开发了基于极性快速分析法的亚硝胺前体物解析方法,与传统树脂富集分类法相比具有高得多的选择性;进一步验证了亚硝胺前体物同时具有正电性和非极性的基本结构特点;发现了水中带正电有机物是最为重要的亚硝胺前体物来源,其单位质量的的亚硝胺前体物强度是平均水平的50倍左右。(2)利用该解析方法,首次确定了臭氧氧化、活性炭吸附和生物降解等供水主流工艺对亚硝胺前体物的去除机理;确定生物活性炭过滤是去除亚硝胺前体物的最有效净水工艺,其处理机理包括活性炭吸附和生物降解两方面,随运行时间存在此消彼长的情况。(3)开发了基于阳离子交换的亚硝胺前体物富集浓缩方法,该方法可以将水中痕量的亚硝胺前体物浓度浓缩几十倍至上百倍;建立了前体物富集与高分辨质谱相结合的亚硝胺前体物筛查方法,在四个城市水源水中发现了22种亚硝胺的前体物质,主要来自化工产品、农药、药品。(4)开发了基于阳离子交换的亚硝胺前体物去除技术,发现通过预先调节pH值,阳离子交换树脂可以高效去除质子化的亚硝胺前体物,水中的钙、镁等高价阳离子对离子交换去除亚硝胺前体物的效果有显著的影响。(5)开展了在全国采样范围最大、水样类型最丰富、最为系统全面的亚硝胺调查结果,发现我国供水系统存在远高于欧美的亚硝胺风险,调查数据对全面评估我国饮用水中亚硝胺风险具有十分重要的价值。.项目圆满实现了研究目标,部分内容有突破性的进展,取得了国际同行认可的成果,在国内供水行业也进行了多次交流,对于我国供水行业控制亚硝胺具有十分重要的应用价值。
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Capability of cation exchange technology to remove proven N-nitrosodimethylamine precursors
阳离子交换技术去除已证实的 N-亚硝基二甲胺前体的能力
DOI:
10.1016/j.jes.2017.04.007
发表时间:
2017
期刊:
JOURNAL OF ENVIRONMENTAL SCIENCES
影响因子:
6.9
作者:
[Li Shixiang, Zhang Xulan, Bei Er, Yue Huihui, Lin Pengfei, Wang Jun, Zhang Xiaojian, Chen Chao]
通讯作者:
Chen Chao
Reaction patterns of NDMA precursors during the sequential chlorination process of short-term free chlorination and monochloramination
短期自由氯化和一氯胺连续氯化过程中NDMA前体的反应模式
DOI:
10.1016/j.seppur.2018.04.055
发表时间:
2018-10
期刊:
Separation and Purification Technology
影响因子:
8.6
作者:
[Li Shixiang, Shu Yuanyuan, Tang Xin, Lin Pengfei, Wang Jun, Zhang Xiaojian, Chen Chao]
通讯作者:
Chen Chao
Control of Nitrosamines, THMs, and HAAs in Heavily Impacted Water With O3-BAC
使用 O3-BAC 控制重度影响水中的亚硝胺、THM 和 HAAs
DOI:
10.5942/jawwa.2017.109.0057
发表时间:
2017
期刊:
Journal American Water Works Association
影响因子:
--
作者:
[Liao Xiaobin, Chen Chao, Yuan Baoling, Wang Jun, Zhang Xiaojian]
通讯作者:
Zhang Xiaojian
DOI:
10.1016/j.watres.2015.09.040
发表时间:
2015-12
期刊:
Water research
影响因子:
12.8
作者:
[X. Liao;Er Bei;Shixiang Li;Yueying Ouyang;Jun Wang;Chao Chen;Xiao-jian Zhang;S. Krasner;I. Suffet]
通讯作者:
X. Liao;Er Bei;Shixiang Li;Yueying Ouyang;Jun Wang;Chao Chen;Xiao-jian Zhang;S. Krasner;I. Suffet
氨基酸多态性对代谢生成亚硝(酰)胺前体物的影响机理研究
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批准号:22376114
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项目类别:面上项目
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资助金额:50万元
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批准年份:2023
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负责人:陈超
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依托单位:
水中正电性含氮有机物的研究方法、环境行为及其对消毒副产物的贡献研究
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批准号:22076091
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项目类别:面上项目
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资助金额:63.0万元
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批准年份:2020
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负责人:陈超
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依托单位:
可后修饰二氟乙基高价碘试剂的设计合成与反应性质研究
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批准号:--
-
项目类别:--
-
资助金额:63万元
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批准年份:2020
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负责人:陈超
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依托单位:
可后修饰二氟乙基高价碘试剂的设计合成与反应性质研究
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批准号:22071129
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项目类别:面上项目
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资助金额:63.0万元
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批准年份:2020
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负责人:陈超
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依托单位:
芳基高碘试剂参与的氮杂螺烯的设计、合成与性质研究
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批准号:21871158
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项目类别:面上项目
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资助金额:66.0万元
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批准年份:2018
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负责人:陈超
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依托单位:
水环境中亚硝胺前体物的微生物代谢来源机制假说的验证研究
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批准号:21777079
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项目类别:面上项目
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资助金额:64.0万元
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批准年份:2017
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负责人:陈超
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依托单位:
高价碘试剂诱导的官能化碳环化合物的合成研究
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批准号:21672120
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项目类别:面上项目
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资助金额:66.0万元
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批准年份:2016
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负责人:陈超
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依托单位:
芳基高价碘试剂参与地含氮杂环的合成反应研究
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批准号:21372138
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项目类别:面上项目
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资助金额:85.0万元
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批准年份:2013
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负责人:陈超
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依托单位:
强亲电性高价卤素试剂促进的碳碳σ键活化反应研究
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批准号:21102080
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:25.0万元
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批准年份:2011
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负责人:陈超
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依托单位:
饮用水系统复杂生物相条件下微生物的消毒抵抗特性和控制技术机理
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批准号:50708050
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:21.0万元
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批准年份:2007
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负责人:陈超
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依托单位:
原子实激发体系性质的高精度理论研究
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批准号:10404017
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:7.0万元
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批准年份:2004
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负责人:陈超
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依托单位:
原子激发体系的电子关联效应的研究
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批准号:10347114
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项目类别:专项基金项目
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资助金额:2.0万元
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批准年份:2003
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负责人:陈超
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依托单位:
国内基金
海外基金