Ultraschnelle lichtinduzierte Oberflächenchemie auf Isolator-Substraten

双分子光化学反应的经典模式是H + CO2 → OH + CO的反应，它是由HI的光解分解引起的。艾哈迈德·H. Zewail and Mitarbeitern gelang es mit dieser Reaktion erstmalig，eine bimolekulare Dynamik in Echtzeit aufzulösen and auf diese Weise entscheidend zum Verständnis dieses fundamentalen Reaktionstyps beizutragen.理论研究表明，这种光诱导反应也可以在等离子体上进行，这是由吸附几何学确定的反应时间-反应时间参数。您可以给约翰·C·斯泰尔斯的一幅肖像画。Polanyi propagierten，durch Oberflächen ausgerichteten（“表面对准”）chemischen Reaktionen dar.动力学的实验研究对一个上平面的反应还不够。所有这些都表明，上气化学反应没有一种用于气相反应的方法，这种方法与气相反应、气相反应、液相反应和终产物反应都是韦尔登直接进行的。在这个Hinsicht gelang unserer Arbeitsgruppe im vergangenen Jahr die Realisierung einer neuen Technik，der zeitaufgelösten Oberflächen-Pump&Probe-Laser-Massenspektrometrie，die ideal geegnet ist，um die genannte und ähnliche Reaktionen direkt zeit-，energie- und massenaufgelöst zu untersuchen.在Antrag中，新的质谱技术可以使金属氧化物上的吸附剂和吸附剂的双分子反应变得更加容易。Interessanterweise hat gerade die lichtinduzierte reduktive Umsetzung von Kohlendoxid in der der jüngsten Vergangenwein außerordentliches Interesse erfahren - steht sie doch im direkten Zusammenhang with den hochaktuellen Problemen der zunehmenden Ressourcenknappheit und der globalen Erwärmung. Ein grundependence des Verständnis der Reaktionsdynamik dieser Oberflächenreaktionen stelt eine entscheidende Basis zur Planung zukünftiger photokatalytischer Synthesestrategien dar.

Das klassische Beispiel der Femtochemie für eine bimolekulare Reaktion ist die Umsetzung H + CO2 → OH + CO, induziert durch die photolytische Spaltung von HI. Ahmed H. Zewail und Mitarbeitern gelang es mit dieser Reaktion erstmalig, eine bimolekulare Dynamik in Echtzeit aufzulösen und auf diese Weise entscheidend zum Verständnis dieses fundamentalen Reaktionstyps beizutragen. Theoretische Untersuchungen zeigen, dass genau diese lichtinduzierte Reaktion auch auf isolierenden Festkörperoberflächen abläuft, wobei die Adsorbatgeometrie entscheidend die Stoßparameter der Reaktanden-Annäherung bestimmt. Sie stellt damit ebenso ein hervorragendes Beispiel für eine der von John C. Polanyi propagierten, durch Oberflächen ausgerichteten (‚surface aligned‘) chemischen Reaktionen dar. Die experimentelle Untersuchung der Dynamik dieser Reaktion auf einer Oberfläche gelang jedoch bisher noch nicht. Allgemein stehen der Oberflächenchemie bislang keine Methoden zur Verfügung, mit denen, ganz analog zur Gasphase, Übergangszustände, Zwischen- und Endprodukte einer chemischen Reaktion direkt massenselektiv nachgewiesen werden können. In dieser Hinsicht gelang unserer Arbeitsgruppe im vergangenen Jahr die Realisierung einer neuen Technik, der zeitaufgelösten Oberflächen-Pump&Probe-Laser-Massenspektrometrie, die ideal geeignet ist, um die genannte und ähnliche Reaktionen direkt zeit-, energie- und massenaufgelöst zu untersuchen. In diesem Antrag wird daher vorgeschlagen, die neue Massenspektrometrie-Technik auf lichtinduzierte bimolekulare Reaktionen von Adsorbaten und Koadsorbaten auf Metalloxid-Oberflächen anzuwenden. Interessanterweise hat gerade die lichtinduzierte reduktive Umsetzung von Kohlendioxid in der jüngsten Vergangenheit ein außerordentliches Interesse erfahren - steht sie doch im direkten Zusammenhang mit den hochaktuellen Problemen der zunehmenden Ressourcenknappheit und der globalen Erwärmung. Ein grundlegendes Verständnis der Reaktionsdynamik dieser Oberflächenreaktionen stellt eine entscheidende Basis zur Planung zukünftiger photokatalytischer Synthesestrategien dar.