Cations Regulate Membrane Attachment and Functionality of DNA Nanostructures.
Cations Regulate Membrane Attachment and Functionality of DNA Nanostructures.
复制标题
阳离子调节DNA纳米结构的膜附着和功能。
DOI：
10.1021/jacs.1c00166
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发表时间：
2021-05-19
影响因子：
15
通讯作者：
Keyser UF
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Morzy D;Rubio-Sánchez R;Joshi H;Aksimentiev A;Di Michele L;Keyser UF
核酸和脂质之间的相互作用是分子生物学、合成生物技术、疫苗技术和纳米医学中几个关键过程的基础。这些相互作用往往是静电的性质，和他们的丰富的现象仍然是未开发的化学多样性的脂质，其相的异质性，以及广泛的相关溶剂条件。在这里，我们解开的两性离子脂质膜和DNA纳米结构之间的静电相互作用的存在下，生理相关的阳离子，确定新的途径来编程DNA-脂质络合和膜活性纳米器件的目的。我们证明，这种相互作用的影响，由相的脂质膜和离子的价态，并观察核酸和凝胶相双层之间的二价阳离子桥接。此外，即使在DNA上的疏水修饰的存在下，我们发现，阳离子仍然需要使DNA粘附到液相膜。我们表明，后者的机制可以利用来控制胆固醇修饰的DNA纳米结构的附着程度，通过修改它们的整体疏水性和电荷。除了它们的生物学相关性，我们探索的相互作用机制在仿生纳米器件的设计中具有很大的实用潜力，正如我们通过构建离子调节的基于DNA的合成酶所示。
The interplay between nucleic acids and lipids underpins several key processes in molecular biology, synthetic biotechnology, vaccine technology, and nanomedicine. These interactions are often electrostatic in nature, and much of their rich phenomenology remains unexplored in view of the chemical diversity of lipids, the heterogeneity of their phases, and the broad range of relevant solvent conditions. Here we unravel the electrostatic interactions between zwitterionic lipid membranes and DNA nanostructures in the presence of physiologically relevant cations, with the purpose of identifying new routes to program DNA–lipid complexation and membrane-active nanodevices. We demonstrate that this interplay is influenced by both the phase of the lipid membranes and the valency of the ions and observe divalent cation bridging between nucleic acids and gel-phase bilayers. Furthermore, even in the presence of hydrophobic modifications on the DNA, we find that cations are still required to enable DNA adhesion to liquid-phase membranes. We show that the latter mechanism can be exploited to control the degree of attachment of cholesterol-modified DNA nanostructures by modifying their overall hydrophobicity and charge. Besides their biological relevance, the interaction mechanisms we explored hold great practical potential in the design of biomimetic nanodevices, as we show by constructing an ion-regulated DNA-based synthetic enzyme.
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