Detection of Neutral CO Lost During Ionic Dissociation Using Atmospheric Pressure Thermal Dissociation Mass Spectrometry (APTD-MS)
Detection of Neutral CO Lost During Ionic Dissociation Using Atmospheric Pressure Thermal Dissociation Mass Spectrometry (APTD-MS)
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使用大气压热解离质谱 (APTD-MS) 检测离子解离过程中损失的中性 CO
DOI：
10.1007/s13361-018-2055-2
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发表时间：
2018
影响因子：
3.2
通讯作者：
Chen, Hao
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao, Pengyi;White, Travis;Graham Cooks, R.;Chen, Qinghao;Liu, Yong;Chen, Hao
离子解离模式的阐明对质谱（MS）结构分析尤为重要。然而，在串联质谱实验中，通常只检测离子解离事件产生的带电碎片；中性没有被识别。近年来，我们开发了一种常压热解离（APTD）技术，可用于在常压下解离离子，从而提供了一种表征中性碎片的方法。本文主要研究氨基酸和肽离子解离产生的中性一氧化碳的检测。在第一组实验中，发现几种质子化氨基酸（例如苯丙氨酸的+ 1离子）经历了总质量为46 Da的中性离子的损失，这一过程导致了铝离子的形成。在铑络合物选择性捕获CO后，我们利用CO传感器、UV-Vis和MS分析成功地检测了中性物质CO。从质子化氨基酸解离中捕获的CO支持了46 Da的损失是CO和H2O的中性损失，而不是甲醛或二羟基二氧化碳的损失，这是其他可能的断裂途径，长期以来一直受到争议。在第二个实验中，我们将APTD方法与CO检测技术相结合，证明了在肽离子解离过程中，在几十亿离子转化为离子的过程中CO的形成。这些结果显示了APTD在使用简单的自制装置阐明离子解离机制方面的潜力。
Elucidation of ion dissociation patterns is particularly important to structural analysis by mass spectrometry (MS). However, typically, only the charged fragments from an ion dissociation event are detected in tandem MS experiments; neutrals are not identified. In recent years, we have developed an atmospheric pressure thermal dissociation (APTD) technique that can be applied to dissociate ions at atmosphere pressure and thus provide one way to characterize neutral fragments. In this paper, we focus on the detection of neutral CO resulting from amino acid and peptide ion dissociation. In the first set of experiments, several protonated amino acids (e.g., + 1 ion of phenylalanine) were found to undergo loss of a neutral (s) of total mass 46 Da, a process leading to iminium ion formation. We successfully detected the neutral species CO by using a CO sensor, UV-Vis and MS analysis following selective CO trapping with a rhodium complex. The capture of CO from dissociation of protonated amino acids supports the assignment of the loss of 46 Da to neutral losses of CO and H2O, rather than loss of formaldehyde or dihydroxycarbene, other possible fragmentation pathways that have been subject of debate for a long time. In a second experiment, we used the APTD method in combination with the CO detection technique, to demonstrate the formation of CO in the conversion ofbions toaions during peptide ion dissociations. These results showed the potential of APTD in the elucidation of ion dissociation mechanisms, using simple home-built apparatus.
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