Surface Passivation and Positive Band-Edge Shift of p-Si(111) Surfaces Functionalized with Mixed Methyl/Trifluoromethylphenylacetylene Overlayers
Surface Passivation and Positive Band-Edge Shift of p-Si(111) Surfaces Functionalized with Mixed Methyl/Trifluoromethylphenylacetylene Overlayers
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用混合甲基/三氟甲基苯乙炔覆盖层功能化的 p-Si(111) 表面的表面钝化和正带边位移
DOI：
10.1021/acs.jpcc.0c02017
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Lewis, Nathan S.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cabán-Acevedo, Miguel;Papadantonakis, Kimberly M.;Brunschwig, Bruce S.;Lewis, Nathan S.
半导体表面的化学功能化可以通过对半导体/电解质连接处的能量学、表面偶极子、表面电子缺陷和化学反应性的分子水平控制，提供高效率的光电化学器件。我们通过亲核加成化学描述了p-Si（111）表面的共价功能化，以产生三氟甲基苯基乙炔（TFMPA）和甲基部分的混合覆盖层。用TFMPA基团功能化cl端Si（111）表面引入了一个正的表面分子偶极子，与CH3CN或Hg接触时，相对于与CH3-Si（111）表面的结，半导体产生了正的带边位移。使用甲基化氯化镁甲基化Cl/TFMPA表面导致TFMPA部分的降解，而使用甲基化氯化锌甲基化可以控制混合TFMPA/甲基端表面的产生，并允许逆转功能化步骤的顺序，以便在Cl - si（111）表面甲基化后完成TFMPA的亲核加成。混合TFMPA/甲基功能化导致Si（111）表面的表面复合速度为2 × 102cm s - 1，相对于CH3-Si（111）表面表现出约150mv的正带边偏移。
Chemical functionalization of semiconductor surfaces can provide high-efficiency photoelectrochemical devices through molecular-level control of the energetics, surface dipole, surface electronic defects, and chemical reactivity at semiconductor/electrolyte junctions. We describe the covalent functionalization by nucleophilic addition chemistry of p-Si(111) surfaces to produce mixed overlayers of trifluoromethylphenylacetylene (TFMPA) and methyl moieties. Functionalization of Cl-terminated Si(111) surfaces with TFMPA moieties introduced a positive surface molecular dipole that in contact with CH3CN or Hg produced a positive band-edge shift of the semiconductor relative to junctions with CH3-Si(111) surfaces. Methylation of the Cl/TFMPA surfaces using methylmagnesium chloride resulted in the degradation of the TFMPA moieties, whereas methylation using methylzinc chloride allowed controlled production of mixed TFMPA/methyl-terminated surfaces and permitted reversal of the order of the functionalization steps so that nucleophilic addition of TFMPA could be accomplished after methylation of Cl–Si(111) surfaces. Mixed TFMPA/methyl functionalization resulted in a Si(111) surface with surface recombination velocities of 2 × 102cm s–1that exhibited an ∼150 mV positive band-edge shift relative to CH3–Si(111) surfaces.
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