Oxygen-Tolerant RAFT Polymerization Initiated by Living Bacteria.
Oxygen-Tolerant RAFT Polymerization Initiated by Living Bacteria.
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DOI：
10.1021/acsmacrolett.2c00372
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发表时间：
2022-08-16
影响因子：
7.015
通讯作者：
Gurnani, Pratik
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bennett, Mechelle R.;Moloney, Cara;Catrambone, Francesco;Turco, Federico;Myers, Benjamin;Kovacs, Katalin;Hill, Philip J.;Alexander, Cameron;Rawson, Frankie J.;Gurnani, Pratik
生物可以从一小部分天然构建块合成各种大分子，然而，通过利用生化过程将非天然原料转化为新的非生物聚合物，有可能获得更大的材料多样性。最终，这些聚合物的原位合成可能有助于生物与合成基质的偶联，以及生物杂交或工程生物材料的产生。生物杂化材料制备的关键步骤是利用相关的生物途径在环境条件下生产具有可预测摩尔质量和确定结构的合成聚合物。因此，我们报道了一个基于改性Fenton反应的水性耐氧RAFT聚合平台，该反应是由Cupriavidus metallidurans CH34（一种具有铁还原能力的细菌）引发的。我们展示了在常压条件下合成一系列水溶性聚合物，控制摩尔质量分布，以及通过聚合诱导的自组装生产嵌段共聚物纳米颗粒。最后，我们强调了利用细菌启动系统通过回收细胞进行多次聚合的好处。总的来说，我们的方法代表了一种高度通用的方法，可以在混合天然合成聚合平台和具有生物大分子以外性能的工程生物材料中生产定义良好的聚合物材料。
Living organisms can synthesize a wide range of macromolecules from a small set of natural building blocks, yet there is potential for even greater materials diversity by exploiting biochemical processes to convert unnatural feedstocks into new abiotic polymers. Ultimately, the synthesis of these polymers in situ might aid the coupling of organisms with synthetic matrices, and the generation of biohybrids or engineered living materials. The key step in biohybrid materials preparation is to harness the relevant biological pathways to produce synthetic polymers with predictable molar masses and defined architectures under ambient conditions. Accordingly, we report an aqueous, oxygen-tolerant RAFT polymerization platform based on a modified Fenton reaction, which is initiated by Cupriavidus metallidurans CH34, a bacterial species with iron-reducing capabilities. We show the synthesis of a range of water-soluble polymers under normoxic conditions, with control over the molar mass distribution, and also the production of block copolymer nanoparticles via polymerization-induced self-assembly. Finally, we highlight the benefits of using a bacterial initiation system by recycling the cells for multiple polymerizations. Overall, our method represents a highly versatile approach to producing well-defined polymeric materials within a hybrid natural-synthetic polymerization platform and in engineered living materials with properties beyond those of biotic macromolecules.
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