Biosynthesis of Fungal Drimane-Type Sesquiterpene Esters.
Biosynthesis of Fungal Drimane-Type Sesquiterpene Esters.
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DOI：
10.1002/anie.202108970
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发表时间：
2021-10-25
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Valiante V
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Huang Y;Hoefgen S;Valiante V
Drimane类倍半萜具有多种生物活性，广泛存在于真核生物中。在这里，我们完整地阐明了从Calidoustus中分离出来的德里曼型倍半萜酯的生物合成途径，并发现它涉及一个具有以前在植物中所报道的相同催化功能的DRIMONE环化酶。此外，由于许多真菌的二甲醇衍生物具有γ-丁内酯环，我们阐明了与簇相关的细胞色素P450和FAD结合的氧化还原酶的功能，发现这两种酶单独负责这些结构的形成。此外，在已鉴定的聚酮合成酶中，Enoyl还原酶域的交换导致含有不同饱和度的不同聚酮链的代谢物的产生。这些发现加深了我们对真菌如何合成卓曼烯类倍半萜及其相应酯的理解。报道了从灰曲霉(Aspergilluscalidoustus)中发现的首次发现的霉烯类倍半萜酯的生物合成途径，其中包括首次发现的真菌二甲醇环化酶。然后，簇相关的酰基转移酶被用来转移不同长度的ACP激活的聚酮，但也转移了非常不同的CoA-酯。
Drimane‐type sesquiterpenes exhibit various biological activities and are widely present in eukaryotes. Here, we completely elucidated the biosynthetic pathway of the drimane‐type sesquiterpene esters isolated from Aspergillus calidoustus and we discovered that it involves a drimenol cyclase having the same catalytic function previously only reported in plants. Moreover, since many fungal drimenol derivatives possess a γ‐butyrolactone ring, we clarified the functions of the cluster‐associated cytochrome P450 and FAD‐binding oxidoreductase discovering that these two enzymes are solely responsible for the formation of those structures. Furthermore, swapping of the enoyl reductase domain in the identified polyketide synthase led to the production of metabolites containing various polyketide chains with different levels of saturation. These findings have deepened our understanding of how fungi synthesize drimane‐type sesquiterpenes and the corresponding esters. Reported here is the complete elucidation of the biosynthetic pathway of drimane‐type sesquiterpene esters from Aspergillus calidoustus, including the first identified fungal drimenol cyclase. The cluster‐associated acyltransferase is then employed to transfer different lengths of ACP‐activated polyketides, but also very diverse CoA‐esters.
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