Imaging and Analysis of Isomeric Unsaturated Lipids through Online Photochemical Derivatization of Carbon-Carbon Double Bonds*.
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DOI：
10.1002/anie.202016734
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发表时间：
2021-03-29
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Laskin J
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Unsihuay D;Su P;Hu H;Qiu J;Kuang S;Li Y;Sun X;Dey SK;Laskin J
解开脂质体的复杂性需要开发新的方法来表征具有异构体水平的脂类物种的结构特征。在这里，我们介绍了一种在线光化学方法，通过与单线态氧反应选择性地衍生化双键来鉴定类脂异构体。激光照射后，脂质过氧化氢产物迅速生成。这些物质在质谱仪中的裂解产生诊断碎片，这些碎片揭示了未反应脂质中的C=C位置。这种方法使用廉价的光源和光敏剂，使其很容易融入任何脂肪组学工作流程。我们使用电喷雾电离(ESI)对组织提取物中存在的不同脂类中的C=C位置进行了鸟枪分析，并使用纳米解吸电喷雾电离(Nano-DEI)对仅有C=C键位置不同的脂类进行了环境成像。利用光引发的单线态氧反应对脂类进行快速衍生化，可通过诊断CID片段深入了解前体脂类中C=C键的位置。这种简单而廉价的方法与脂质组学工作流程兼容。它适用于使用电喷雾电离(ESI)分析组织提取物，以及使用纳米喷雾解吸电喷雾电离(Nano-DESI)对组织切片中的异构体脂质进行成像。
Unraveling the complexity of the lipidome requires the development of novel approaches for the structural characterization of lipid species with isomer-level discrimination. Herein, we introduce an online photochemical approach for lipid isomer identification through selective derivatization of double bonds by reaction with singlet oxygen. Lipid hydroperoxide products are generated promptly after laser irradiation. Fragmentation of these species in a mass spectrometer produces diagnostic fragments, which reveal the C=C locations in the unreacted lipids. This approach uses an inexpensive light source and photosensitizer making it easy to incorporate into any lipidomics workflow. We demonstrate the utility of this approach for the shotgun profiling of C=C locations in different lipid classes present in tissue extracts using electrospray ionization (ESI) and ambient imaging of lipid species differing only by the location of C=C bonds using nanospray desorption electrospray ionization (nano-DESI). Rapid derivatization of lipids using a photoinitiated reaction with singlet oxygen provides insights into the C=C bond location in the precursor lipid through diagnostic CID fragments. This simple and inexpensive method is compatible with lipidomics workflows. It can be adapted for the analysis tissue extracts using electrospray ionization (ESI) and for imaging of isomeric lipids in tissue sections using nanospray desorption electrospray ionization (nano-DESI).
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